Sorption Behaviour of I-, SeO32- and Cs+ in an Ombrotrophic Boreal Bog : a Study on Microbial Effects

129I, 79Se and 135Cs are among the most important radionuclides in the biosphere safety assessments of the disposal of spent nuclear fuel. The sorption, retention and migration of these nuclides in the surface environment is of importance when the radiation doses for humans and other organisms in the future is considered. In this doctoral thesis the abiotic and biotic factors affecting the retention of iodide (I-), selenite (SeO32-) and cesium (Cs+) in a nutrient-poor boreal bog environment were investigated. Batch sorption experiments were used both for the bog layer samples from the surface moss, subsurface peat, gyttja and clay layers of the bog and for bacteria isolated from the bog. The bacteria isolates belonged to four different phyla: Pseudomonas, Rhodococcus, Burkholderia and Paenibacillus commonly found in the various environments. I- and SeO32- retention in the surface moss, peat, gyttja and clay was found to be strongly linked to the microbial activity found in this bog. Sterilization of the surface moss, peat, gyttja and clay samples significantly reduced the retention of both I- and SeO32- and anoxic conditions reduced the sorption of I-. These results supported the hypothesis that viable microbiota (bacteria/fungi) are necessary for the incorporation of I- into the organic matter and for the retention of SeO32- through microbiotically mediated reduction in the acidic bog environment and that I- is oxidized into I2 and/or HIO prior to its incorporation into the organic matter. In the case of SeO32- the removal from the solution phase presumably takes place via reduction of SeO32- into insoluble Se0 (and possible further reduction to Se2-, which reacts with iron). Some proportion of abiotic reduction of SeO32- in association with sulfide oxidation is possible, but the majority of the reduction is assumed to occur microbiotically. This is supported by the observation that SeO32- removal from the solution was at the same level both under oxic and anoxic conditions, but was decreased as samples were sterilized and incubated under oxic conditions. In addition the bacteria isolated from the bog were found to remove both I- and SeO32- from the solution, although the removal was considerably higher for SeO32-. The behaviour of Cs+ was affected by both abiotic and biotic factors (i.e. pH, clay minerals and bacteria) in the acidic nutrient-poor boreal bog investigated in this thesis. Increase in the pH, increased the sorption of Cs+ in all studied bog layers and highest sorption was observed in the bottom layer of the bog. In this layer, clay minerals, especially illite, were found. Sterilization of the samples decreased the sorption of Cs+, but the difference between sterilized and unsterilized samples was not statistically significant. However the bacteria isolated from the bog were found to remove Cs+ from the solution, though the extend of the removal was significantly lower than that observed for SeO32-. In addition implications on the importance of plant uptake and rhizoidosphere effects of Sphagnum moss on the Cs+ retention in the surface layer of the bog were observed.Ydinenergian tuotannossa syntyy käytettyä ydinpolttoainetta, joka Suomessa loppusijoitetaan Olkiluodon saaren kallioperään rakennettavaan loppusijoitustilaan. Jääkauden jälkeisen maankohoamisen seurauksena Olkiluoto yhtyy manner-Suomeen seuraavan 6000 vuoden aikana ja alueelle kehittyy uusia soita. Ydinjätteen loppusijoitukseen liittyvien turvallisuuslaskelmien mukaan ensimmäiset päästöt loppusijoitustilasta pinta-ekosysteemiin saattavat olla mahdollisia samaan aikaan soistumisen kanssa, mikäli loppusijoituskapselien oletettaisiin vuotavan. Suoalueet peittävät kolmanneksen Suomen pinta-alasta ja ne ovat tärkeitä hiilen ja makeanveden varastoja pohjoisilla ja arktisilla alueilla. Jodin, seleenin ja cesiumin pitkäikäiset radioaktiiviset isotoopit, 129I, 79Se ja 135Cs kuuluvat tärkeimpien nuklidien joukkoon arvioitaessa tulevaisuudessa ihmiselle loppusijoituksesta mahdollisesti aiheutuvia säteilyannoksia. Radioaktiivisten aineiden liikkuvuuteen ympäristössä vaikuttaa paitsi niiden kemiallinen muoto, myös niiden pidättyminen, eli sorptio, erilaisille pinnoille. Jodi ja seleeni voivat esiintyä ympäristössä useissa eri muodoissa, joista tärkeimpiä ovat anioniset, negatiivisesti varautuneet, liukoiset muodot kuten jodidi (I-) ja seleniitti (SeO32-). Cesium puolestaan esiintyy liukoisena, positiivisesti varautuneena kationina (Cs+). Tässä väitöskirjassa tutkittiin jodidin, seleniitin ja cesiumin kulkeutumiseen ja pidättymiseen vaikuttavia mikrobiologisia (bioottisia) sekä epäorgaanisia (abioottisia) tekijöitä pohjoisessa, vähäravinteisessa suoympäristössä. Mikrobien vaikutus radionuklidien käyttäytymiseen oli tämän tutkimuksen tärkein lähtökohta, sillä vaikka kosteikkojen mikrobiologiaa on tutkittu jo useita vuosikymmeniä, pohjoisten soiden mikrobitoiminnan vaikutukset radionuklidien käyttäytymiseen ovat edelleen pääosin tuntemattomia. Sorptiokokeissa käytettiin sammalta, turvetta, liejua ja savea suon eri kerroksista. Lisäksi eri kerroksista eristettiin yleisesti ympäristössä esiintyviä Pseudomonas, Rhodococcus, Burkholderia ja Paenibacillus sukujen bakteereja, joiden kykyä poistaa radioaktiivista jodidia, seleniittiä ja cesiumia liuoksesta (ravinneliuos / simuloitu suovesi) tutkittiin laboratorio-olosuhteissa (in vitro). Sammal-, turve-, lieju- ja savinäytteiden sterilointikokeisiin perustuen, todettiin jodidin ja seleniitin pidättymisen olevan yhteydessä mikrobien toimintaan. Lisäksi hapettomat olosuhteet heikensivät merkittävästi jodidin pidättymistä eri suokerroksiin. Sterilointi heikensi myös cesiumin pidättymistä eri suokerroksissa, mutta ero steriloidun ja steriloimattoman näytteen välillä ei ollut tilastollisesti merkittävä. Suosta eristetyt bakteerit poistivat kuitenkin radioaktiivisen jodidin ja seleniitin lisäksi myös cesiumia ravinneliuoksesta / simuloidusta suovedestä in vitro. Poistuma oli suurinta seleniitille ja tehokkaimmin tutkittavia radionuklideja liuoksesta poistivat Pseudomonas ja Paenibacillus sukujen bakteerit. Käytetyn ravinneliuoksen lisäksi bakteerien kykyyn poistaa radionuklideja liuoksesta vaikutti myös lämpötila. Cesiumin liikkuvuuteen vaikutti lisäksi suon pohjan savimineraalipitoinen kerros, johon cesium pidättyi voimakkaammin kuin ylempiin lieju-, turve- ja sammalkerroksiin. Liuoksen happamuuden todettiin vaikuttavan kaikkien tutkittujen nuklidien pidättymiseen kaikissa suokerroksissa. Tässä väitöskirjassa saatu uusi tieto mikrobien vaikutuksesta radionuklidien käyttäytymiseen pohjoisessa suoympäristössä sekä bakteerien kyvystä poistaa radioisotooppeja liuoksesta tukevat olettamusta maaperän mikrobien (bakteerit / sienet) välttämättömyydestä sekä liukoisen jodidin että seleniitin poistumiseksi liuosfaasista. Radioaktiivisen jodidin kiinnittyminen orgaaniseen ainekseen bakteerien hapetustoiminnan seurauksena, seleniitin pelkistyminen bakteerien toimesta sekä jodidin, seleniitin ja cesiumin siirtyminen bakteerisoluihin, voivat vähentää näiden nuklidien liikkuvuutta maaperässä ja vesistöissä ja edelleen ravintoketjuissa. Tämä mahdollistaisi esim. bakteerien käytön erilaisten saastuneiden alueiden puhdistuksessa