Imagerie avancée de la luminescence transitoire et spectrale pour la caractérisation optoélectronique des matériaux photovoltaïques

Photoluminescence characterization of photovoltaic absorbers provides the charge transport phenomena and the optoelectronic properties on which their performance relies. However, their obtention is based on physical models and may require uncontrolled assumptions and unknown parameters. This thesis explores how acquiring spectrally resolved maps of photoluminescence in pulsed excitation can contribute to material characterization while limiting the necessary prior knowledge and controlling underlying hypotheses and models. On the one hand, we developed imaging systems describing the emitted intensity in four dimensions: 2D spatial, temporal and spectral. On the other hand, we performed excitation wavelength variation studies and investigated their relationship with light absorption. Maps of intensity can be acquired by pixelated detectors or non-imaging detectors, as in Single-pixel imaging. This approach employs spatial light modulation to reconstruct images and is particularly relevant to obtain multidimensional images. It is thus of interest for photoluminescence as each dimension brings information, as demonstrated by the setups already in use. A hyperspectral imager, providing the spectrum in each pixel, allows the characterization of material properties and the charge carriers generated. Complementarily, time-resolved imaging gives an insight into the transport mechanisms. We review and propose different techniques to obtain 4D data corresponding to the temporal evolution of the spectrum in each pixel of an image I_PL (x,y,energy,time). It provides the correlation between temporal and spectral dimensions, which was not available in the lab previously. Three measurement approaches were developed based on the principle of single-pixel imaging. They correspond to different sampling schemes in the 4D space, focusing on temporal and spectral dimensions that are reached with high resolutions. Their implementation was challenging as photoluminescence corresponds to low light conditions, and the higher the resolutions, the lower the sensitivity. Each dimension of light involved must be accurately reconstructed while entangled in the acquisition process. Particularly, the impact of diffraction and interferences due to the spatial light modulator has been investigated. This instrumental work allowed, first of all, combined time and spectrally resolved imaging (2x3D) of perovskite. It allowed monitoring of light-induced mechanisms that modify the photoluminescence spectrum and dynamics. Secondly, it has led to the characterization in 4D of the emission of a gallium arsenide wafer. The joint evolution of the signal in temporal, spatial, and spectral dimensions is observed due to band-filling and diffusion. At last, a workflow based on pixel clustering algorithms is proposed. A spatial map is obtained by single-pixel imaging, from which areas of interest are determined before the decay is obtained with high temporal and spectral resolutions. It allows an original sampling of photoluminescence with a high signal-to-noise ratio enabling its application to various samples and injection conditions. These last two approaches are unique to the best of our knowledge and provide photoluminescence variation in the combined spatial, temporal, and spectral domains. In addition, we have set up a methodology to perform excitation wavelength studies on the hyperspectral imager. It was demonstrated on an inhomogeneous perovskite sample from which the local relative absorptivity is obtained on a wide spectral range by combined analysis of the emission and excitation spectra. Reflectivity measurements completing this study provide optical and topological information allowing us to refine the interpretation of photoluminescence maps.La photoluminescence des absorbeurs photovoltaïques permet de connaître les phénomènes de transport de charges et les propriétés optoélectroniques dont dépendent leurs performances. Cependant, son analyse repose sur des modèles physiques qui peuvent nécessiter des hypothèses non contrôlées et des paramètres inconnus. Cette thèse explore comment l'acquisition de cartographies de photoluminescence résolues spectralement en excitation pulsée peut contribuer à la caractérisation des matériaux, tout en limitant les connaissances préalables nécessaires et en contrôlant les hypothèses et modèles sous-jacents. D'une part, nous avons développé des systèmes d'imagerie décrivant l'intensité émise en quatre dimensions : 2D spatiale, temporelle et spectrale. D'autre part, nous avons réalisé des études de variation de longueur d'onde d'excitation et discuté leur relation avec l'absorption de la lumière. Les montages déjà mis en place illustrent l’intérêt de l’analyse des différentes dimensions de la lumière. Un imageur hyperspectral, fournissant le spectre dans chaque pixel, permet de caractériser les propriétés du matériau et les porteurs de charge générés. En complément, l'imagerie résolue en temps donne un aperçu des mécanismes de transport. Nous passons en revue et proposons différentes techniques pour obtenir des données 4D correspondant à l'évolution temporelle du spectre dans chaque pixel d'une image I_PL (x,y,énergie,temps). Parmi elles, l’imagerie monopixel utilise la modulation spatiale de la lumière pour reconstruire des cartographies spatiales. Trois techniques de mesure ont été développées sur le principe de l'imagerie à pixel monopixel. Elles correspondent à différents schémas d'échantillonnage dans l'espace 4D, en se concentrant sur les dimensions temporelles et spectrales qui sont atteintes avec de hautes résolutions. Leur mise en œuvre a été un défi car la photoluminescence correspond à des conditions de faible luminosité, et plus les résolutions sont élevées, plus la sensibilité est faible. Chaque dimension de la lumière impliquée doit être reconstruite avec précision tout en étant intriquée dans le processus d'acquisition. En particulier, l'impact de la diffraction et des interférences dues au modulateur spatial de lumière a été étudié. Ce travail instrumental a tout d'abord donné lieu à un système d’imagerie multimodale résolue temporellement et spectralement (2x3D). Il a été appliqué au suivi des mécanismes induits par la lumière dans les pérovskites, et qui conduisent à des changements dans de spectre et de dynamique. En second lieu, nous avons réalisé un outil d’imagerie 4D, illustré sur un échantillon d'arséniure de gallium. L'évolution conjointe de la photoluminescence dans les dimensions temporelle, spatiale et spectrale est observée en raison du remplissage des bandes et de la diffusion. Enfin, une méthode basée sur des algorithmes de segmentation d’image est proposée. Une cartographie spatiale est obtenue par imagerie mono-pixel, à partir de laquelle les zones d'intérêt sont déterminées avant d’y mesurer le déclin avec de hautes résolutions temporelles et spectrales. Un échantillonnage de la photoluminescence est obtenu avec un rapport signal/bruit élevé permettant son application à une variété d’échantillons et de conditions d'injection. Ces deux dernières approches sont uniques à notre connaissance et permettent d'obtenir une variation du PL dans les domaines combinés spatial, temporel et spectral. De plus, nous avons mis en place une méthodologie pour réaliser des études de longueur d'onde d'excitation sur l'imageur hyperspectral. Ainsi, l'absorptivité relative locale d’un échantillon de pérovskite inhomogène est obtenue sur une large gamme spectrale à partir d’une analyse combinée des spectres d'émission et d'excitation. Les mesures de réflectivité complétant cette étude fournissent des informations optiques et topologiques permettant d'affiner l'interprétation des cartographies de photoluminescence