Couplings between different degrees of freedom in magnetic pyrochlores

Dans les oxydes pyrochlores magnétiques R2M2O7 où R3+ est une terre rare (Tb3+, Ho3+) et M4+ un métal de transition (Ti4+, Ir4+, Nb5+ /Sc3+), le réseau pyrochlore associé au principal élément magnétique R est un réseau composé de tétraèdres connectés par leur sommet induisant des comportements complexes dues à de forts effets de frustration magnétique. Cette thèse porte sur l'influence des couplages entre différents degrés de libertés (spin, orbite, charge, réseau) sur les états fondamentaux, les excitations et les propriétés de ces composés.Plusieurs techniques complémentaires sont employées pour cela : chaleur spécifique, magnétométrie, électrométrie, spectroscopie THz sur synchrotron, diffusion de neutrons et simulations numériques.La première étude se concentre sur les effets diélectriques et magnétoélectriques dans R2Ti2O7 (R3+ = Ho3+, Tb3+). Plusieurs contributions sont observées et confrontées au modèle proposé par Khomskii où une polarisation électrique locale est associée aux monopoles magnétiques dans la glace de spin. Des simulations Monte-Carlo suggèrent la nécessité d’aller au-delà de cette interprétation pour comprendre l’ensemble des observations.La seconde étude s’intéresse aux interactions magnéto-élastiques dans Tb2Ti2O7, un composé dont la nature et l’origine de l’état fondamental sont toujours incomprises. Des mesures de spectroscopie THz haute résolution sur synchrotron et sous fort champ magnétique ont mis en évidence l'importance fondamentale de ces interactions dans la physique basse température de ce composé. Un lien entre l'amplitude des hybridations spin-réseau et l'état fondamental liquide spin ou ordre quadrupolaire a été établi en comparant des échantillons de stœchiométrie légèrement différente et en modélisant numériquement ces couplages.L'étude suivante est consacrée à Tb2Ir2O7 qui, à la différence des autres pyrochlores étudiés, possède un ion magnétique Ir4+ sur le site du métal de transition. Ses propriétés magnétiques sont étudiées par diffraction et diffusion inélastique de neutrons mais aussi par une approche numérique. Il est montré que les interactions complexes entre et à l'intérieur des deux sous réseaux magnétiques du système sont responsables de l'ordre magnétique non conventionnel observé à basse température. Le rôle des interactions quadrupolaires est spécifiquement discuté.La dernière étude est préliminaire et est dédiée au composé Tb2ScNbO7. Des mesures magnétiques macroscopiques et de diffusion neutronique ont permis d’étudier l'influence du désordre de charge Sc3+/Nb5+ sur les propriétés magnétiques et l'état fondamental du système.In the magnetic pyrochlore oxides R2M2O7 where R3 + is a rare earth (Tb3 +, Ho3 +) and M4 + a transition metal (Ti4 +, Ir4 +, Nb5 + / Sc3 +), the pyrochlore lattice associated with R, the main magnetic element, is a corner sharing tetrahedra network which induces complex behaviors due to strong magnetic frustration effects. This thesis is focused on the couplings between different degrees of freedom (spin, orbit, charge, lattice) and their influence on the ground states, excitations and physical properties of these compounds.Several complementary techniques are used: specific heat, magnetometry, electrometry, synchrotron based THz spectroscopy, neutron scattering and numerical simulations.The first study is devoted to dielectric and magnetoelectric effects in R2Ti2O7 (R3+ = Ho3+, Tb3+). Several contributions are observed and compared to the model proposed by Khomskii where a local electrical polarization is associated to magnetic monopoles in spin ices. Monte-Carlo simulations suggest the importance to go beyond this interpretation to understand all the observations.The second study examines the magneto-elastic interactions in Tb2Ti2O7, a compound where the nature and origin of the ground state are still not understood. High-resolution THz spectroscopy measurements on synchrotron and under strong magnetic field have been performed and revealed the fundamental importance of these interactions in the low-temperature physics of this compound. A link between the amplitude of spin-lattice hybridizations and the nature of the ground state, spin liquid or quadrupolar, has been established by comparing samples of slightly different stoichiometry and numerically modeling of these couplings.The following study is devoted to Tb2Ir2O7 which, unlike the other studied pyrochlores, has an Ir4 + magnetic ion at the site of the transition metal. Its magnetic properties are studied by elastic and inelastic neutron scattering but also by a numerical approach. It is shown that the complex interactions between and within the two magnetic sub-lattices of the system are responsible for the unconventional magnetic order observed at low temperature. The role of quadrupolar interactions is specifically discussed.The last study is preliminary and is dedicated to the compound Tb2ScNbO7. Macroscopic magnetic measurement and neutron scattering are used to study the influence of the Sc3+ / Nb5+ charge disorder on the magnetic properties and the ground state