Study of the geometrically frustrated pyrochlores R2M2O7 (M=Sn or Mo). Influence of the chemical substitution and/or the applied pressure

Dans les oxydes R2M2O7, les deux ions R3+ (terre rare ou Y) et M4+ (M= métal sp ou de transition) occupent des réseaux pyrochlores géométriquement frustrés. Cette étude a pour objet l analyse de deux types de systèmes: (i) Tb2Sn2O7, composé isolant dans lequel l équilibre en énergie et l état fondamental sont contrôlés par les interactions magnétiques entre les ions Tb3+ et (ii) la série (Tb1-xLax)2Mo2O7 (x=0-0.2), caractérisée par la présence du magnétisme localisé du Tb3+ et de celui partiellement itinérant du Mo4+. Nous avons étudié l ordre magnétique principalement par diffraction de neutrons et rotation et relaxation de spin du muon ( SR), qui grâce à leur complémentarité fournissent une information microscopique précise à la fois sur les corrélations statiques et les fluctuations de spin. Sous l effet de la substitution chimique et/ou de la pression appliquée nous avons observé une grande variété de comportements magnétiques en variant la température: des ordres à courte portée (liquides et verres de spin), ordre à longue portée original ( glace de spin ordonnée ) ou des phases mixtes. Nous avons tenté de comprendre dans chaque cas le rôle du magnétisme de la terre rare et/ou celui du métal de transition afin de déterminer comment les interactions magnétiques favorisent un état magnétique spécifique.In the oxides R2M2O7, both R3+ (rare earth or Y) and M4+ (M= sp or transition metal) form geometrically frustrated pyrochlore lattices. The object of the present study is the analyse of two types of systems: (i) Tb2Sn2O7, an insulating compound where the energy balance and the ground state are controlled by the magnetic interactions between Tb3+ ions only and (ii) (Tb1-xLax)2Mo2O7 (x=0-0.2) series, having both localized Tb3+ and partially itinerant Mo4+ ions magnetism. We have studied the magnetic order mainly by neutron diffraction and Muon Spin Rotation and Relaxation ( SR), which due to their complementarity yield a microscopic picture of both static spin correlations and spin fluctuations. Under the effect of chemical substitution and/or applied pressure we have observed a great variety of magnetic behaviours when varying temperature: short range orders (spin liquids or spin glasses), original long range order ( ordered spin ices ) or mixed phases. We have tried to understand in each case the role played by the rare earth and/or the transition metal ions in order to determine how the magnetic interactions favour a particular magnetic ground state.ORSAY-PARIS 11-BU Sciences (914712101) / SudocSudocFranceF