Simulation of thermal interface resistances by first­ principles molecular dynamics

La compréhension des mécanismes de transport thermique dans les nanostructures et les nanomatériaux est primordiale pour optimiser leur utilisation dans les nano-dispositifs. En effet, les comportements et la fiabilité de ces nano-dispositifs dépendent fortement de la façon dont les systèmes dissipent la chaleur. De plus, les interfaces sont des éléments prépondérants dans la dissipation thermique. Dans ce travail, des simulations à l’échelle atomique sont réalisées pour déterminer les résistances thermiques d’interfaces. La méthode utilisée est la dynamique moléculaire ab initio, selon l’approche Car-Parrinello. Les propriétés thermiques sont déterminées en appliquant la méthode AEMD (Approach-to-Equilibrium Molecular Dynamics). L’AEMD est basée sur l'étude de transitoires de chaleur, ce qui permet de réduire les coûts de calcul et de pouvoir utiliser la dynamique moléculaire ab initio. Dans ce travail, je commencerai par présenter les méthodes que j’ai utilisées, c’est-à-dire la dynamique moléculaire de Car-Parrinello et la méthode AEMD. Ensuite, je présenterai une première application de cette combinaison au calcul de la résistance thermique d'une couche moléculaire entre deux réservoirs de chaleur. Les résultats obtenus sont confrontés à une expérience de caractérisation thermique par sonde locale. L’AEMD sera ensuite appliquée pour calculer la conductivité thermique du SiO2 amorphe. Cette étude me servira par ailleurs dans la dernière étape de mon travail qui consiste à calculer la la résistance thermique de l'interface abrupte entre le Ge2Sb2Te5 amorphe et le SiO2 amorphe. Un excellent accord avec la mesure permet de mettre en avant la prédictivité quantitative de l'approche de simulation utilisée.Understanding the mechanisms of thermal transport in nanostructures and nanomaterials is essential to optimize their use in nano-devices. Indeed, the behaviours and reliability of these nano-devices depend heavily on how the systems dissipate heat. In addition, interfaces are a major element in heat dissipation.In this thesis work, atomic-scale simulations are carried out to determine the thermal resistances of interfaces and the thermal conductivity of the various nanomaterials. The method used is first-principles molecular dynamics, according to the Car-Parrinello scheme. Thermal properties are determined using the Approach-to-Equilibrium Molecular Dynamics (AEMD) method. This methodology is based on the study of heat transients, which allows to reduce the costs of computation and to use first-principles molecular dynamics.In this manuscript, I first present the framework of Car-Parrinello molecular dynamics simulations, followed by the Approach-to-Equilibrium Molecular Dynamics method for bulk materials and interfaces. Then, I will present a first application of this combination to the calculation of the thermal resistance of a molecular layer between two heat reservoirs. The results obtained are compared to a local probe thermal characterization experiment. Afterwards, the AEMD will be applied to calculate the thermal conductivity of amorphous SiO2. This study will also serve me in the final stage of my thesis work, which consists in calculating the thermal resistance of the abrupt interface between the amorphous Ge2Sb2Te5 and the amorphous SiO2. An excellent agreement with the measurement is obtained, which highlights the quantitative prediction of the simulation approach used