Matériaux à base graphène oxydé : de la dépollution des eaux à la catalyse de réactions chimiques

Nowadays, the removal of metal ions from the contaminated environment is still one of the biggest challenges. Many methods are available for metal ions removal including adsorption that is attracting a lot of attention. Over the years, carbonaceous materials such as graphene have been used a wide range of applications including the removal of heavy metals from aqueous solution due to its exceptional physicochemical properties such as a high specific surface area (over 2600 m².g-1), flexibility, good chemical stability, and high electrical conductivity. In addition, graphene is usually chemically modified through an oxidation step allowing the presence of oxygen-based groups on its surface.Indeed, the functionalization of graphene oxide (GO) may enhance its properties and in particular its maximum metal adsorption capacity. Therefore, the main objective of this thesis is to design novel multi-functional and magnetic GO-based adsorbents for high efficiency removal of heavy metal ions such as Cu(II), Ni(II), and Co(II) from aqueous solutions. To understand the adsorption behavior of these materials towards heavy metal ions, the influence of pH, initial metal ion concentrations, and contact time on their adsorption onto the GO-based surfaces were discussed thoroughly. Additionally, the kinetics, isotherm, and thermodynamic process were studied to identify the mechanism and to provide information on the interactions between adsorbates and adsorbents. The regeneration experiments were also conducted to explore the reusability of the GO-based adsorbents. Finally, the resulting metal adsorbed graphene-based materials were used as supported catalysts for homo coupling and A3 coupling reactions under green experimental conditions.De nos jours, le rejet des eaux usées chargées en métaux lourds, dans le milieu environnant est une préoccupation majeure compte tenu des effets indésirables engendrés sur la santé humaine et sur l’environnement. Des nombreuses méthodes peuvent être mises en œuvre pour l'élimination des métaux lourds présents dans l'eau. Parmi elles, la technologie d'adsorption est reconnue par de nombreux auteurs comme l'une des meilleures techniques de traitement des eaux, en termes de coût initial, de flexibilité et de simplicité de conception. Des matériaux carbonés comme le graphène sont utilisés dans les nombreuses applications et en particulaire pour éliminer les métaux lourds des solutions aqueuses en raison de ses propriétés physico-chimiques exceptionnelles, notamment une grande surface spécifique (2600 m².g-1), une flexibilité, une bonne stabilité chimique, et conductivité électrique élevée. De plus, le graphène peut être facilement modifié chimiquement avec un processus d'oxydation permettant de générer des groupes fonctional de type époxy, hydroxyle et acide carboxylique sur sa surface. La fonctionnalisation de graphène oxydé (GO) peut améliorer ses propriétés et en particulier sa capacité maximale d'adsorption des ions métalliques. L’objectif de ce travail de thèse est de développer des approches simples et à faible coût qui soient rapides à mettre en œuvre ainsi que contrôlables et qui permettent de produire en grande quantité de l’oxyde de graphène modifiée et décoré avec des nano-métaux comme (la magnétite) pour l'élimination des ions métallique tels que Cu (II), Ni (II) et Co (II) des solutions aqueuses. L’étude de l’influence de quelques paramètres expérimentaux tels que le pH, le temps de contact et la concentration initiale sur la fixation de ces ions sur le support graphénique modifié a été effectuée. Dans un deuxième temps, nous avons modélisé les résultats expérimentaux avec divers modèles mathématiques permettant de dégager les différents paramètres afin de comparer la performance des matériaux testés. Des expériences de régénération ont également été menées pour explorer la recyclabilité des adsorbants à base de feuillets d'oxyde de graphène (GO). Enfin, nous avons utilisé les matériaux à base de graphène et des métaux adsorbés comme catalyseurs supportés pour les réactions d'homo-couplage et de couplage A3 dans les conditions expérimentales vertes