Surveillance atmosphérique des émissions de méthane en Europe

Atmospheric mixing ratios of greenhouse gases have rapidly increased since the industrial revolution, mainly due to anthropogenic activities. Studies in the past decades have primarily targeted carbon dioxide (CO2), being the largest contributor to the global radiative forcing growth. Recently, the second largest contributor, methane (CH4), has received increasing scientific attention as it has a large mitigation potential. Due to its relatively short life-time of 8-10 years, mitigation efforts can be effective within relatively short time ranges. However, current estimates of CH4 emissions at both the global and regional scales are highly uncertain. This thesis aims at improving our understanding of CH4 emissions at the European scale by addressing various sources of uncertainties.This thesis presents the potential of emission uncertainty reduction by top-down atmospheric inversions of methane emissions. Emissions estimated by top-down approaches depend on the performance of chemistry-transport models (CTMs) and the precision of measurements. The potential of top-down approaches in our framework of CH4 emissions in Europe is explored by three studies, each focusing on different sources of uncertainties that must be specified in atmospheric inversions.In the first study, we focus on the performance of the chosen CTM by assessing errors in transport modelling and emissions used as input in the CTM. The second study targets other possible causes for misfits between measured and simulated atmospheric CH4 mixing ratios, as well as isotopic ratios δ13C and δ2H. Among others, we analyse whether misfits can be associated with isotopic source signatures or emissions used together as input in the transport model. This work demonstrates that information gained from isotopic measurements, in addition to measurements of CH4 mixing ratios, can be valuable for evaluating emission inventories and estimating emissions by atmospheric inversions.The potential of δ13C and δ2H measurements in atmospheric inversions is investigated by determining the instrument precision needed to detect signals of δ13C and δ2H from various CH4 sources. This is examined at the location of monitoring sites in the Integrated Carbon Observation System (ICOS) network. Our results indicate high precision requirements on instruments measuring δ13C and δ2H. However, they reveal that isotopic information, on top of mixing ratios, could improve discrimination of CH4 sources when implemented in atmospheric inversions of CH4 emissions. The work in this thesis offers insights into how inversion frameworks could be configured and what are the essentials to reliably estimate CH4 emissions at the European scale.Les concentrations atmosphériques de gaz à effet de serre ont rapidement augmenté depuis la révolution industrielle, principalement en raison des activités anthropiques. Les études menées au cours des dernières décennies ont principalement porté sur le dioxyde de carbone (CO2), qui est le principal responsable de la croissance du forçage radiatif mondial. Récemment, le méthane (CH4), deuxième contributeur le plus important, a fait l'objet d'une attention scientifique croissante car il présente un important potentiel d'atténuation. En raison de sa durée de vie relativement courte (8 à 10 ans), les efforts d'atténuation peuvent être efficaces dans des délais relativement courts. Toutefois, les estimations actuelles des émissions de CH4 à l'échelle mondiale et régionale sont très incertaines. Cette thèse vise à améliorer notre compréhension des émissions de CH4 à l'échelle européenne en abordant les différentes sources d'incertitudes.Cette thèse présente le potentiel de réduction de l'incertitude des émissions par des inversions atmosphériques descendantes des émissions de méthane. Les émissions estimées par des approches descendantes dépendent de la performance des modèles de chimie-transport (MCT) et de la précision des mesures. Le potentiel des approches descendantes dans notre cadre des émissions de CH4 en Europe est exploré par trois études, chacune se concentrant sur différentes sources d'incertitudes qui doivent être spécifiées dans les inversions atmosphériques.Dans la première étude, nous nous concentrons sur les performances de la MCT choisie en évaluant les erreurs dans la modélisation des transports et les émissions utilisées comme intrants dans la MCT. La deuxième étude cible d'autres causes possibles d'inadéquation entre les concentrations atmosphériques de CH4 mesurées et simulées, ainsi que les rapports isotopiques atmosphériques de δ13C et δ2H. Entre autres, nous analysons si les inadéquations peuvent être associées aux signatures isotopiques des sources ou aux émissions utilisées ensemble comme données d'entrée dans le modèle de transport. Ces travaux démontrent que les informations obtenues à partir de mesures isotopiques, en plus des mesures des concentrations de CH4, peuvent être utiles pour évaluer les inventaires d'émissions et estimer les émissions par inversion atmosphérique.Le potentiel des mesures de δ13C et δ2H dans les inversions atmosphériques est étudié en déterminant la précision de l'instrument nécessaire pour détecter les signaux de δ13C et δ2H provenant de diverses sources de CH4. Cette précision est examinée à l'emplacement des sites de surveillance du réseau du système intégré d'observation du carbone (ICOS). Nos résultats indiquent des exigences de haute précision pour les instruments de mesure de δ13C et δ2H. Cependant, ils révèlent que les informations isotopiques, en plus des concentrations, pourraient améliorer la discrimination des sources de CH4 lorsqu'elles sont mises en œuvre dans les inversions atmosphériques des émissions de CH4. Les travaux de cette thèse offrent des aperçus sur la manière dont les cadres d'inversion pourraient être configurés et sur les éléments essentiels pour estimer de manière fiable les émissions de CH4 à l'échelle européenne