Estimating methane emissions and sinks by multi-constraint inversion of atmospheric transport and chemistry assimilating an ensemble of observations

Les concentrations atmosphériques de méthane ont été multipliées par 2.6 depuis le début de l'ère industrielle, augmentant considérablement l'impact du méthane sur le réchauffement climatique, les écosystèmes et la santé des populations. Comprendre le cycle biogéochimique du méthane et quantifier ses sources et ses puits de l’échelle mondiale à l’échelle nationale est crucial pour implémenter et évaluer l'efficacité des politiques de réduction des émissions de méthane. Les méthodes d'inversion atmosphérique permettent d’estimer les sources et puits de méthane en combinant l’information provenant d’observations de concentrations atmosphériques de méthane et d’une connaissance a priori de ses sources et puits au travers de la modélisation de la chimie et du transport atmosphériques. Par ailleurs, utiliser l’information additionnelle apportée par les observations des signaux isotopiques du méthane (en 13C:12C et en D:H) peut permettre de mieux différencier les nombreuses catégories d’émissions entre elles et de réduire les incertitudes sur leurs estimations par rapport à l’utilisation de concentrations atmosphériques de méthane seules. Cette thèse a eu pour but d’analyser l’évolution du cycle du méthane au cours des 20 dernières années en intégrant de nouvelles fonctionnalités au système d'inversion CIF-LMDz-SACS du LSCE. Dans un premier temps, le modèle de chimie-transport LMDz-SACS a été enrichi en incluant le puits de méthane par le chlore qui a une influence importante sur le fractionnement isotopique du méthane atmosphérique. L’influence des concentrations de chlore sur les concentrations de méthane et sur son signal isotopique en 13C:12C a été rigoureusement quantifiée et s’avère importante pour la représentation des signaux isotopiques de méthane. Ensuite, le système d'inversion CIF-LMDz-SACS a été amélioré et la sensibilité du système à certains paramètres de configuration a été analysée. Finalement, le nouveau système a été utilisé afin d'expliquer l'augmentation des concentrations atmosphériques de méthane depuis 2007, après qu'elles se soient stabilisées entre 1999 et 2006. En prenant en compte les incertitudes importantes sur les signatures isotopiques, nos résultats suggèrent que cette augmentation a été causée par des augmentations des émissions provenant 1) des énergies fossiles et 2) de l’agriculture et des déchets. Au contraire, si les signatures isotopiques de sources sont considérées parfaitement connues, la distribution des émissions totales entre les différentes catégories d'émissions est radicalement modifiée et nos résultats suggèrent cette fois-ci que l'augmentation des concentrations après 2007 a été causée par des augmentations des émissions provenant 1) des énergies fossiles, 2) de l’agriculture et des déchets et 3) des zones humides. Ce travail suggère qu’une réduction des incertitudes sur les signatures isotopiques des sources et une augmentation de la quantité d'observations isotopiques disponibles permettraient à la contrainte isotopique d’exprimer tout son potentiel pour mieux séparer les différentes sources de méthane à l’échelle régionale.Atmospheric methane mole fractions have been multiplied by 2.6 since the beginning of the industrial era. This increase greatly amplified the impact of methane on global warming, ecosystems and human health. Understanding the biogeochemical cycle of methane and quantifying its sources and sinks from the global to the national scale is crucial to implement and evaluate the effectiveness of policies to mitigate methane emissions. Atmospheric inversion methods allow to estimate methane sources and sinks by combining information from observations of atmospheric methane mole fractions and a priori knowledge of its sources and sinks through chemistry-transport modeling. Furthermore, using the additional information provided by observations of methane isotopic signals (in 13C:12C and in D:H) can help to better differentiate between the multiple emission categories and reduce uncertainties in their estimates compared to assimilating methane mole fractions alone. The aim of this PhD was to investigate the evolution of the methane cycle over the last 20 years by integrating new functionalities to the CIF-LMDz-SACS inversion system used at LSCE. First, the LMDz-SACS chemistry-transport model was enriched to include the methane sink by chlorine which has a large influence on the isotopic fractionation of atmospheric methane. The influence of chlorine concentrations on methane mole fractions and its 13C:12C isotopic signal was rigorously quantified and found to be important for the representation of methane isotopic signals. Second, the CIF-LMDz-SACS inversion system was enhanced and the sensitivity of the system to some configuration parameters was analyzed. Finally, the new system was used to explain the increase in atmospheric methane mole fractions since 2007, after they stabilized between 1999 and 2006. Taking into account the large uncertainties in source isotopic signatures, our results suggest that this increase was caused by increases in emissions from 1) fossil fuels and 2) agriculture and waste. By contrast, if the source isotopic signatures are considered perfectly known, the distribution of total emissions among the different emission categories is radically changed and our results suggest this time that the increase in methane mole fractions after 2007 was caused by increases in emissions from 1) fossil fuels, 2) agriculture and waste and 3) wetlands. This work suggests that reducing uncertainties in source isotopic signatures and increasing the number of available isotopic observations would allow the isotopic constraint to express its full potential to better separate different sources of methane on a regional scale