Étude à Fort Champ Magnétique du Système à Fermions Lourds URu2Si2

Heavy-fermion compounds, usually intermetallic compounds of rare-earth elements like Cerium and Ytterbium, or actinides like Uranium, are known for their extraordinary low-temperature physics. Their physics is governed by the hybridization of f- and conduction electrons, which gives rise to the formation of heavy quasiparticles with strongly-enhanced effective masses. URu2Si2 occupies a particular place in the heavy-fermion family. A second-order phase transition at the temperature T0 = 17.5 K is reported by many experimental probes but, despite numerous propositions, no order parameter has been consensually associated to the phase below T0, which is called the "hidden-order" phase. URu2Si2 shows a unique behavior when exposed to strong magnetic fields: a cascade of three first-order transitions between 35 and 39 T drives the system from the paramagnetic hidden-order phase to a high-field polarized paramagnetic state. This work presents a systematic investigation of the magnetic and electronic properties of high-purity URu2Si2 single crystals in intense magnetic fields up to 80 T and at temperatures down to 100 mK. The magnetization and magnetoresistivity experiments presented here have been done in non-destructive pulsed magnetic fields at the Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses of Toulouse (LNCMI-T). The magnetic field-temperature phase diagram of URu2Si2 was studied for the first time in both extended magnetic field H||c (up to 60 T) and temperature (up to 80 K) scales. It indicates that the critical area [35 T-39 T] is initiated by the vanishing of a crossover temperature, which reaches 40-50 K at zero-field. It is demonstrated that this crossover, which probably results from inter-site correlations, is a precursor of the hidden-order phase. An angle-dependent study of the magnetoresistivity, in a wide range of orientations of the magnetic field in the crystal planes (a,a) and (a,c), permitted to establish the angle-dependence of the phase diagram. Magnetization measurements of the Rhodium-doped compound U(Ru0.96Rh0.04)2Si2 revealed a simplified phase diagram, where the hidden-order phase has vanished and where the critical region has been replaced by one intermediate antiferromagnetic phase between 26 and 37 T. The magnetoresistivity is found to be strongly sample-quality dependent and reflects the peculiar electronic properties of URu2Si2. The temperature and field-dependencies of the exceptionally strong magnetoresistivity confirm that the Fermi surface is reconstructed below T0. Crossover-like anomalies in the magnetoresistivity suggest that the Fermi surface is modified in a high-magnetic field H||c far below 35 T, i.e, in the hidden-order phase Quantum oscillations have been observed in the magnetoresistivity for various orientations of the samples in the magnetic field. The Shubnikov-de Haas data confirm that a magnetic field applied along c induces Fermi surface reconstructions inside the hidden-order phase, as indicated by the anomalies observed in the non-oscillating magnetoresistivity. For a magnetic field applied along a, quantum oscillations are observed for the first time up to 80 T and their analysis shows a new frequency branch with a light effective mass. The angle-dependence of the observed Shubnikov-de Haas frequencies has been established at 1.5 K in high magnetic fields up to 60 T rotating in the (a,a) and (a,c)-planes. This experimental work emphasizes that the f-electron magnetic properties are intimately connected to the properties of the Fermi surface in the hidden-order material URu2Si2.Les composés à fermions lourds, qui sont à base de terres rares comme le cérium et l'ytterbium ou d'actinides comme l'uranium, sont connus pour leurs propriétés extraordinaires à basse température. Leur physique est gouvernée par l'hybridation des électrons f avec des électrons de conduction, ce qui mène à la formation de quasi-particules avec de très grandes masses effectives. URu2Si2 occupe une place particulière dans la famille des fermions lourds. Une transition de phase du second ordre à la température T0 = 17.5 K a été observée par de nombreuses techniques expérimentales. Malgré des propositions théoriques multiples, aucun consensus n'existe concernant le paramètre d'ordre de la phase - dite à ordre caché - qui se développe sous T0. Lorsqu'on le soumet à des champs magnétiques intenses, URu2Si2 a par ailleurs un comportement unique : une cascade de trois transitions du premier ordre entre 35 et 39 T mène le système de son état paramagnétique à un état polarisé paramagnétique à fort champ. Ce travail a consisté en l'investigation systématique des propriétés magnétiques et électroniques d'échantillons monocristallins de très haute qualité d' URu2Si2 dans des champs magnétiques intenses allant jusqu'à 80 T, et des températures descendant jusqu'à 100 mK. Des expériences d'aimantation et de magnétorésistivité ont été faites en champ magnétique pulsé non destructif au Laboratoire National des Champs Magnétiques Intenses de Toulouse (LNCMI-T). Le diagramme de phase champ magnétique-température de URu2Si2 a été étudié la première fois sur les gammes étendues de champs magnétiques H||c allant jusqu'à 60 T et de températures allant jusqu'à 80 K. Il indique que la domaine critique [35 T-39 T] est initié par la destabilisation d'un " crossover ", dont la température caractéristique atteint 40-50 K à champ nul. Il est démontré que ce crossover, qui résulte probablement des corrélations inter-site, est aussi un précurseur de la phase à ordre caché. Une étude de la magnétorésistivité pour différentes orientations du champ magnétique dans les plans (a,a) and (a,c) a permis d'établir la dépendance en angle du diagramme de phase. Des mesures de l'aimantation du composé dopé en rhodium U(Ru0.96Rh0.04)2Si2 révèlent un diagramme de phase " simplifié ", où la phase à ordre caché a disparu et le domaine critique a été remplace par une phase intermédiaire entre 26 et 37 T. La magnetoresistivité à très basse température se révèle être fortement dépendente de la qualité des échantillons et est la signature des propriétés orbitales d'URu2Si2. Une dépendance exceptionnellement intense de la magnétorésistivité en fonction de la température confirme que la surface de Fermi est reconstruite à T0. Des anomalies dans la magnetoresistivité à fort champ magnétique H||c suggèrent que la surface de Fermi est modifiée à l'intérieur de la phase à ordre caché. Des oscillations quantiques - effet Shubnikov-de Haas - sont observées dans la magnétorésistivité à très basse température pour une multitude d'orientations des échantillons dans le champ magnétique. Elles confirment qu'un champ magnétique H||c induit des reconstructions de la surface de Fermi dans la phase à ordre caché. Dans un champ magnétique H||a, des oscillations quantiques sont observées pour la première fois jusqu'à 80 T. Leur analyse a révélé une nouvelle branche de fréquence avec une faible masse effective. La dépendance en angle des fréquences Shubnikov-de Haas a été étudiée dans un champ magnétique allant jusqu'à 60 T, pour des champs appliqués dans les plans (a,a) et (a,c). Ce travail expérimental indique que le couplage entre le magnétisme des électrons f et les propriétés de la surface de Fermi joue un rôle important pour la physique du système à ordre caché URu2Si2