The electronic structure of MoO2: photoemission spectroscopy, macroscopic measurements, and bandstructure calculations

Diese Arbeit widmet sich der Untersuchung der elektronischen Eigenschaften und der Oberflächenstruktur des Übergangsmetalloxids MoO2. Das Interesse an MoO2 beruht auf seiner engen strukturellen Verwandtschaft zum kontrovers diskutierten VO2. Mittels winkelaufgelöster Photoemissionsspektroskopie (ARUPS) wurden verschiedene Schnitte durch den Fermikörper von MoO2 und die Banddispersion entlang ausgewählter Hochsymmetrierichtungen vermessen. Ein Vergleich der ARUPS-Ergebnisse mit existierenden LDA-Rechnungen und Shubnikov de Haas-Messungen zeigt eine qualitativ gute Übereinstimmung zwischen Experiment und Theorie. Quantitativ ergeben sich Abweichungen zwischen den LDA-Rechnungen und den experimentellen Ergebnissen. Diese können als Hinweis auf nicht vernachlässigbare Vielteilcheneffekte gedeutet werden, welche in den LDA-Rechnungen nur unzureichend berücksichtigt werden. Die Ordnung der Einkristalloberflächen von MoO2 wurde mittels Beugung niederenergetischer Elektronen (LEED) und Rastertunnelmikroskopie (STM) vermessen. Es zeigt sich, dass die Präparation der Oberfläche deren atomare Struktur entscheidend beeinflusst. In Abhängigkeit von der Präparationsmethode finden sich unterschiedliche Oberflächenrekonstruktionen, die ihrerseits die elektronische Struktur deutlich verändern.In this work the electronic properties and the surface structure of the transition metal oxide MoO2 are examined. The interest in MoO2 is due to its close stuctural relationship to VO2 which is controversially discussed in literature. Different cuts through the Fermi body of MoO2 and the band dispersion along selected directions of high symmetry were measured by angular resolved photoemission spectroscopy (ARUPS). A comparison of the ARUPS results to existing LDA calculations and Shubnikov de Haas measurements shows a good qualitative agreement of experiment an theory. A quantitative comparison reveals discrepancies between the LDA calculations and the experimental findings. These variations can be interpreted in terms of non-negligible many body effects, which are insufficiently incorporated by the LDA calculations. The order of the single crystal surfaces of MoO2 was examined by low energy electron diffraction (LEED) and scanning tunneling microscopy (STM). It is shown that the preparation of the surface crucialy controls its atomic structure. Dependent on the mode of preparation different surface reconstructions exist, which in turn clearly modify the electronic structure