Carbon capture with metal oxides in molten salts : MgO, SrO and CaO as sorbents

Overgangen fra fossile til fornybare energikilder går ikke raskt nok til at verden oppfyller de ambisiøse klimaforpliktelsene i Parisavtalen, og karbonfangst og lagring (CCS) blir derfor i økende grad anerkjent som et viktig bidrag. Dagens tilgjengelige karbonfangstteknologier er imidlertid kostbare, og videre, kostnadsreduserende teknologiutvikling er derfor nødvendig for å fremskynde implementering av CCS på stor skala. Karbonfangst i saltsmelter (CCMS) er en ny karbonfangstmetode som utnytter den reversible reaksjonen mellom et metalloksid og CO2. Sorbenten er løst i smeltet salt, hvilket fører til rask reaksjonskinetikk og effektiv regenerering. Metoden har vist potensiale for fangst fra lave CO2-konsentrasjoner, i tillegg til å holde svært godt på bæreevnen for CO2 gjennom gjentatte sykluser. CCMS har så langt vært testet med CaO som sorbent, men kan i prinsippet benytte andre metalloksider. Den største kostnadsdriveren i CCMS er regenereringen av sorbenten, da dette er en energikrevende reaksjon på grunn av både høy temperatur og høy reaksjonsentalpi. Denne oppgaven har derfor som formål å kartlegge alternative kjemiske system, både med sikte på å redusere energibehovet gjennom lavere omslagstemperatur og reaksjonsentalpi, og å utforske muligheten for fangst fra lave CO2-konsentrasjoner. MgO, SrO og CaO ble testet som sorbenter i utvalgte saltblandinger. Resultatene viser at MgO har en stabil absorpsjon og relativt høy konverteringsgrad (73%), men fangsteffektiviteten var lav i dette forsøket. SrO hadde enda høyere konverteringsgrad (90%) og noe bedre effektivitet, men mindre stabil absorpsjon. Det er sannsynlig at begge disse effektivitetene kan forbedres ved å øke smeltehøyden, og det anbefales at de studeres videre, gjerne også i andre salter. Det mest effektive systemet, CaO-LiF-CaF2, oppnådde total absorpsjon fra en gass med 4 vol% CO2 og understøtter dermed potensialet for lave kosnentrasjoner. Samtidig ble det vist at den samme reaksjonen, men med CaCl2 som inert salt i stedet for CaF2, absorberer langt mindre effektivt. Forøvrig ble det funnet at sorbenten må ha en viss løselighet i saltet, selv om tidligere studier har vist at CCMS kan fungere over løselighetsgrensen til sorbenten.The transition from fossil to renewable energies is not progressing fast enough to achieve the goals in the Paris Agreement. As a result, Carbon Capture and Storage (CCS) is increasingly acknowledged as an important part of the solution. However, the carbon capture technologies available today are expensive, and further technology development is needed to reduce costs and thereby accelerate the implementation of CCS on a large scale. Carbon Capture in Molten Salts (CCMS) is a new method for carbon capture which takes advantage of the reversible reaction between a metal oxide and CO2. The sorbent is dissolved in molten salts, which increases reaction kinetics and enhances regeneration. The method has shown a potential for absorption from low CO2 concentrations, as well as excellent cyclability. CCMS has until now been tested with CaO as sorbent, but can in principle work with other metal oxides. The greatest cost driver in CCMS is the regeneration of the sorbent, due to its high temperature and reaction enthalpy. Therefore, the purpose of this thesis is to explore alternative chemical systems with an aim to reduce the energy demand through lower turnover temperature and reaction enthalpy, as well as to explore the possibilities of capture from low CO2 concentrations. MgO, SrO and CaO were tested as sorbents along with selected salts. The results show that MgO has a stable absorption and high sorbent conversion ratio (73%), but low absorption efficiency. SrO had an even higher conversion ratio (90%) and somewhat higher efficiency, but a less stable absorption profile. It is likely that the efficiency of both these systems can be increased with a higher melt, so they should both be studied further, also in other salts. The most efficient system, CaO-LiF-CaF2, achieved total absorption from a gas with 4 vol% CO2, which supports the potential for low concentration capture. On the other hand, it was shown that the same reaction, but with CaCl2 as inert salt instead of CaF2, absorbs far less efficiently. Furthermore, it was found that the sorbent needs to have a certain solubility in the melt, even though previous research has shown that CCMS can work above the solubility limit of the sorbent.M-M