Airborne and ground-based measurements of atmospheric particles from clusters to sub-micrometer sizes

Atmospheric aerosol particles in different sizes have different impacts on climate and humans. Particularly in high concentration they may cause various negative health effects for people due to e.g. toxicity. Larger particles impact on the climate by absorbing or scattering the solar radiation and participating in cloud formation in the atmosphere. Some of atmospheric gases nucleate forming molecular clusters and grow in size to secondary aerosols. The phenomenon is called new particle formation (NPF) and it is contributing up to 50 % of the total aerosol number budget globally. In this thesis has focused on exploring NPF at different layers of atmosphere using a small aircraft as a platform for flying instrumentation and comparing with the data measured at ground level, SMEAR II, Hyytiälä. Based on the airborne and ground-based observations also the spread of wildfire emissions from Eastern Europe to Finland was studied. In case of studying NPF measurement flights over the SMEAR II (up to 3500 meters) were conducted during several campaigns between 2009 and 2017. We found out that NPF frequently occurs within the whole boundary layer (BL) and that the vegetation could be a key contributor in producing aerosol precursor gases in boreal environment. However, some signs were also found that NPF could occur separately in the residual layer or lower free troposphere. Emission sources produce different gases and particles into the atmosphere near the ground. Emissions can be divided to natural and anthropogenic. Example of a natural source is uncontrolled biomass burning in the forests and peat bogs, which is frequently observed around the world during warm and dry seasons. Air pollution from biomass burning is thought to have a significant influence on the chemical composition of the atmosphere and Earth’s climate system. In this study we investigated long-range transported air pollution in Finland originating from wildland fires in Eastern Europe in 2006 and 2010. The fire emissions were detected as increased concentrations of different gases and total number of particles at three SMEAR stations in Finland. The smoke plumes where detected also at higher altitudes during flight measurement campaign in summer of 2010. This study improves the understanding of the first steps of atmospheric NPF inside the BL and elucidates the impacts of air pollution originating from forest fires on air quality and climate after long-transport.Eri kokoisilla ilmassa leijuvilla aerosolihiukkasilla on erilaisia vaikutuksia ilmastoon ja ihmisiin. Ne huonontavat suurina pitoisuuksina näkyvyyttä ja ilmanlaatua saaden aikaan monenlaisia negatiivisia terveysvaikutuksia. Ilmaston kannalta pienhiukkaset kykenevät absorboimaan ja heijastamaan auringonsäteilyä. Kasvaessaan riittävän suuriksi, hiukkaset voivat toimia myös pilvien muodostumisytiminä vaikuttaen näin pilvien ominaisuuksiin ja maapallon säteilytasapainoon. Pienhiukkaset voivat päästä ilmakehään suoraan päästölähteistä tai muodostua kaasu-hiukkasmuuntuman seurauksena. Suoraan päästölähteistä tulleita hiukkasia kutsutaan primäärisiksi ja kaasu-hiukkasmuuntuman kautta syntyneitä sekundäärisiksi aerosolihiukkasiksi. Jotkut ilmakehän kaasuista pystyvät siis tiivistymään molekyyliryppäiksi ja olosuhteiden ollessa suotuisat kasvattamaan kokoaan tiivistämällä pinnalleen lisää kaasumolekyylejä. Tällä tavalla syntyneiden sekundääristen pienhiukkasten on arvioitu olevan jopa puolella pilvipisaroista tiivistymisytiminä. Tässä väitöskirjassa sekundääristä hiukkasmuodostusta ja pienhiukkasten kasvua on tutkittu alailmakehän eri korkeuksilla, maanpinnalta aina 3500 metriin saakka. Tutkimus on tehty vertailemalla SMEAR II -tutkimusasemalla Hyytiälässä mitattuja tuloksia Cessna-pienlentokoneeseen asennetun tutkimuslaitteiston tuottamiin tuloksiin. Lentokampanjat järjestettiin pääosin keväisin ja loppukesästä vuosien 2009–2017 välillä. Tutkimustulokset osoittavat, että uusia pienhiukkasia syntyy säännöllisesti rajakerroksessa Hyytiälän metsäisessä ympäristössä. Potentiaalisesti merkittävässäkin roolissa näissä hiukkasmuodostustapahtumissa uskotaan olevan metsästä nousevat orgaaniset kaasut. Lisäksi tutkimuksessa saatiin viitteitä hiukkasmuodostuksesta jäännöskerrosten ja vapaan ilmakehän rajalla erillisenä rajakerroksessa tapahtuvasta hiukkasmuodostuksesta. Hiukkasmuodostuksen lisäksi Cessna-mittauksia tehtiin vuonna 2010 liittyen Itä-Euroopassa esiintyneiden laajojen metsäpalojen tuottamien ilmansaasteiden havainnointiin Suomessa. Päästöjä ja kulkeumaa tutkittiin myös kolmella SMEAR-mittausasemalle Suomessa – Helsingissä, Hyytiälässä ja Värriössä vuosina 2006 ja 2010. Biomassan palamisesta peräisin olevia päästöjä havaittiin eri kaasu- ja pienhiukkaspitoisuuden kasvuna jokaisella kolmella mittausasemalla sekä vuonna 2010 mittauslennoilla. Biomassan palamisesta peräisin olevalla ilmansaasteella on arvioitu olevan merkittävä vaikutus ilmakehän kemialliseen koostumukseen ja maapallon ilmastojärjestelmään. Tämä tutkimus parantaa boreaalisella metsävyöhykkeelläa tapahtuvan hiukkasmuodostuksen tuntemusta ja arvioi metsäpalojen aiheuttamien ilmansaasteiden vaikutusta ilmanlaatuun ja ilmastoon