Realization of III-V semiconductor nanowires by molecular beam epitaxy growth

Ce travail a pour objectif la fabrication, en épitaxie par jets moléculaires, de nanofils coeurcoquilleà base de GaAs et AlGaAs déposés sur des substrats Si(111), en vue de réaliser desréseaux de fils pour de nouvelles cellules solaires, et pour des fils photoniques permettant uneapproche bottom-up d’émetteurs de photons uniques.La première partie de ce travail est une étude systématique des paramètres clés qui contrôlent lacroissance uni-dimensionnelle de fils GaAs élaborés par un mécanisme vapeur-liquide-solideauto-catalysé, à savoir le rapport des flux As/Ga, la température du substrat, et la vitesse decroissance.La seconde partie se concentre sur la croissance et la caractérisation de fils GaAs recouvertsd’une coquille d’alliages AlGaAs (35% Al) afin de s’affranchir des recombinaisons de surface.Ces coquillesde AlGaAs sont fabriquées en conditions riche-As (rapport As/Ga > 10) afin deconsommer les gouttes de catalyseur gallium et de promouvoir une croissance radiale (le taux decroissance maximal axial/radial est égal à 6). Diverses caractérisations optiques sont réalisées àbasse température sur ces ensembles de fils : cathodoluminescence, photoluminescence etspectroscopie résolue en temps. L’intensité de luminescence et la durée de vie des porteursaugmentent fortement avec la présence de la coquille : une épaisseur de 7 nm de cette dernièreest suffisante pour optimiser la passivation des nanofils et supprimer les recombinaisons liéesaux états de surface. Une fine couche extérieure de GaAs est nécessaire pour éviter touteoxydation de la coquille d’alliage AlGaAs.De plus, grâce à des mesures de CL résolues spatialement, les longueurs de diffusion desexcitons dans ces fils ont été obtenues, allant de 0.7 μm à 1.5 μm pour des épaisseurs decoquilles comprises entre 20 et 50 nm. Des valeurs plus petites sont mesurées pour des coquillesplus épaisses, ce qui tend à montrer l’introduction de défauts dans l’alliage qui pourraientlimiter la qualité de l’interface. Le décalage en énergie de l’émission fournit des informationssur la génération de contraintes dans ces fils coeur-coquille et sur le champ piézo-électrique quien découle.This report focuses on the fabrication of GaAs nanowires and GaAs/AlGaAs core-shellstructures by molecular beam epitaxy, deposited on Si (111) substrates in order to providearrays of wires for innovative solar cells and bottom-up photonic wires for efficient singlephoton emitters.The first part of this work is a systematic study of the key parameters which control the onedimensionalgrowth of bare GaAs NWs with a self-assisted vapor-liquid-solid growth process,namely the As-to-Ga flux ratio, the substrate temperature, and the deposition rate.The second part concentrates on the growth and characterization of GaAs wires covered with ashell of AlGaAs alloy (35 % Al) in order to get rid of the surface recombinations. These shellswere fabricated under As-rich condition with ratio As/Ga >10 in order to consume the Gadropletscompletely and to promote a radial growth. The obtained axial-to-radial growth ratio is6. The optical characterizations on ensemble were carried out at low temperature via thecathodoluminescence (CL), photoluminescence (PL), and time-resolved PL measurements. Theresults show that the lifetime of carriers and luminescence intensity increase significantly withshell coverage. About 7 nm thick shell is enough to optimize the passivation and suppress thesurface state recombination. A thin outer cap of GaAs is required in order to prevent someoxidation of the AlGaAs alloy shell.In addition, the exciton diffusion lengths of these NWs, studied via the spatially resolved CL,are in the range of 0.7 - 1.5 μm for NWs with shell thicknesses between 20 - 50 nm. Thesevalues are smaller for thicker shells due to the defect formation, leading to limit the quality ofcore-shell interface. The shift in optical emission experiments provides the information of thestrain generation of core-shell when we vary the shell thickness. The piezoelectric field wasnoticed in these samples