Design, epitaxy and characterization of AlGaN-based light emitting diodes with emission wavelenghts below 250 nm

Diese Arbeit befasst sich mit der Realisierung von AlGaN-basierten ultravioletten Leuchtdioden (LEDs) mit Emissionswellenlängen unterhalb von 250 nm sowie der Analyse ihrer strukturellen und elektrooptischen Eigenschaften. Ziel war es, eine LED mit einer mit möglichst maximaler spektraler Leistungsdichte bei 226 nm zu realisieren, welche es ermöglicht, Absorptionsmessungen innerhalb eines Stickoxid-Gassensorik-Prototypen durchzuführen. Die LED-Heterostruktur wurde mittels metallorganischer Gasphasenepitaxie hergestellt und die einzelnen Schichten auf ihren Einfluss auf die Effizienz der LEDs systematisch untersucht. Als Basis für das Wachstum der LED-Heterostrukturen wurde epitaktisch lateral überwachsenes (ELO) AlN auf Saphir genutzt. Es zeigte sich, dass die Oberflächenmorphologie abhängig vom Saphir-Fehlschnitt ist und für Winkel von ≤ 0,12° zu wellenartigen Oberflächen führt, wohingegen Winkel ≥0,16° zu Makrostufen an der Oberfläche führen. Die Realisierung von leitfähigem AlxGa1−xN:Si mit Aluminiumgehalten x > 0,8, welches als Stromspreizungsschicht innerhalb der LED-Heterostrukturen verwendet wird, ist entscheidend für die Effizienz der LEDs. Es zeigte sich, dass mit steigendem Aluminiumgehalt die Aktivierungsenergie des Siliziumdonators, aufgrund des Übergangs des Siliziums vom flachen Donator in den DX-Zustand, ansteigt. Dies resultiert in einer abnehmenden freien Ladungsträgerdichte und folglich in einem ansteigenden Widerstand der Schichten. Es konnte gezeigt werden, dass der Widerstand über eine optimale Siliziumdotierung minimiert werden kann. Transparente und leitfähige AlxGa1−xN:Si Schichten mit einem Widerstand von 0,026 Ωcm für x = 0,8 konnten gezeigt werden. Untersuchungen der Quantenfilm-Dicke und Barrierenzusammensetzung zeigten, dass beide einen wesentlichen Einfluss auf den Ladungsträgereinschluss innerhalb der Quantenfilme haben. Dabei ist die vom ELO AlN/Saphir vorgegebene Versetzungsdichte entscheidend für die nicht-strahlende Rekombinationsrate der Ladungsträger und somit für die interne Quanteneffizienz. Diese wurde mittels Photolumineszenzmessungen auf 27% abgeschätzt. Zur Steigerung der Effizienz als auch der spektralen Reinheit der LEDs ist es erforderlich, Elektronenleckströme in die p-Seite der LED zu verhindern sowie die Lochinjektion in die aktive Zone zu fördern. Es zeigte sich, dass eine undotierte AlN Elektronenblockierschicht mit einer Dicke von > 6 nm erforderlich ist um den Elektronenleckstrom zu minimieren und Magnesiumrückdiffusion in die aktive Zone zu unterdrücken. Zudem wurde die Lochinjektion durch Optimierung der Zusammensetzung und Magnesiumdotierung einer Lochinjektionsschicht und des AlGaN:Mg-Übergitters maximiert sowie parasitäre Rekombinationsmechanismen identifiziert. Weiterhin wurde der Einfluss der Emissionswellenlänge auf die Effizienz der LEDs untersucht. Dabei konnte eine Reduktion der Lichtextraktionseffizienz durch den Wechsel der optischen Polarisation sowie eine reduzierte Injektionseffizienz für kurze Wellenlängen festgestellt werden. Abschließend konnten LEDs mit Hauptemission bei 232 nm und einer maximalen spektralen Leistungsdichte bei 226 nm von 218 nW/nm bei 20 mA realisiert werden. Die Detektion von Stickoxid bis zu einer Konzentration von 2 ppm wurde unter Verwendung der realisierten LEDs innerhalb eines Gassensorik-Prototypen demonstriert.In this work the realization of AlGaN-based ultraviolet light emitting diodes (LEDs) with emission wavelengths below 250 nm as well as the analysis of their structural and electrooptical properties is presented. The aim of this work was to achieve an LED with a maximum spectral power density at 226 nm, which allows the detection of nitrogen oxide within an optical gas sensing system. The layers of the LED heterostructure were grown by metalorganic vapor phase epitaxy and their influence on the efficiency of the LEDs was systematically studied. The LED heterostructures have been realized on epitaxially laterally overgrown (ELO) AlN on sapphire. It was shown that the surface morphology is dependent on the sapphire miscut which leads to wavy surfaces for miscut angles ≤ 0.12°, while miscut angles ≥ 0.16° lead to the formation of macrosteps on the surface. The realization of highly conductive AlxGa1−xN:Si with aluminum contents x > 0.8, used as current spreading layers within the LED heterostructures, is crucial for achieving highly efficient LEDs. It was found that with increasing aluminum content, the activation energy of the silicon donor increases due to the a transition of the silicon acting as a shallow donor to the DX-state. This results in a decreasing free charge carrier density and consequently in an increasing resistivity of the layers. It has been shown that the resistivity can be minimized by optimizing the silicon doping concentration, thus resulting in highly conductive and transparent AlxGa1−xN:Si layers with resistivities as low as 0.026 Ωcm for x = 0.8. Investigations of the influence of the heterostructural design of the active region on the emission characteristics of the LEDs showed that both, the quantum well thickness and the barrier composition have a significant influence on the carrier confinement within the quantum wells. Additionally, it was found that the threading dislocation density, which is predetermined by the ELO AlN/sapphire template is crucial for the non-radiative recombination rate of the charge carriers within the quantum wells. The internal quantum efficiency was estimated by photoluminescence measurements to be 27%. In order to increase the efficiency as well as the spectral purity of the LEDs it is necessary to prevent electron leakage into the p-side of the LED and to support hole injection into the active region. It was shown that an undoped AlN electron blocking layer with a thickness of > 6 nm is required to minimize electron leakage and suppress magnesium back diffusion into the active region. In addition, by optimizing the composition and magnesium doping profile of a hole injection layer and the AlGaN:Mg superlattice an increased hole injection has been achieved and parasitic recombination processes within the p-side have been identified. Furthermore, the influence of the peak emission wavelength of the LEDs on their efficiency was investigated. It was found, that reducing the emission wavelength results in a reduced light extraction efficiency caused by the change of the optical polarization as well as a reduced injection efficiency. Finally, LEDs with a main emission wavelength of 232 nm achieving a maximum spectral power density at 226 nm of 218 nW/nm at 20 mA have been realized. The detection of nitrogen oxide with concentrations down to 2 ppm was demonstrated within a gas sensing system utilizing these LEDs