Herstellung und Charakterisierung von Nanotexturen für Lichtmanagement in Photovoltaik- und Optoelektronikgeräten

Light management is an important aspect of photovoltaics to assure efficient exploitation of solar energy and improve the efficiency of solar cells. Efficient light management is based on anti-reflection and light scattering. The former results in increased light in-coupling, and the latter prolongs the optical path in the active layer of a solar cell; consequently, the conversion efficiency increases. Both effects are usually induced by textured surfaces, either within the device structure or on top of the device. In the doctoral dissertation, we focus on fabrication and characterization of textured light management layers. The created light management (LM) foil is then applied on top of perovskite solar cells to enhance the perofromance and analyze the improvements in the fabricated devices. The Ultra-Violet Nanoimprint Lithography (UV NIL) is used to create the textured LM foils. It is a novel approach for replicating textured surfaces. The process is cost-effective, simple and faster compared to other texturization techniques. In the replication process, the texture surface from the master is transferred to the replica with the help of the intermediate stamp and the UV sensitive lacquers coated on the substrates. We present the replication process and thoroughly characterize the created replicas using surface morphology and transmittance measurements. Good transfer fidelity and moderate thermal stability up to 200 °C were obtained. During the thermal stability test the samples that were exposed to high temperature (200 °C) for a longer time (>30 min) turned slightly yellow. The yellowing effect resulted in diminished total and diffuse transmittance of light for the wavelengths below 500 nm. Similar effect is also observed during the outdoor testing where different configurations were tested, some samples were placed on a white and some on a black surface. After three-month exposure to outdoor environmental conditions the samples turned yellow. Samples on black surface heated more and the yellowing effect was severer than for the samples on white surface. Additionally, the lacquer slightly melted which is confirmed by lower σRMS values. This shows that replication lacquers with more stable chemical composition are needed for use in real outdoor applications. If the LM foil is used inside the device, an additional conductive layer of transparent conductive oxide (TCO) has to be deposited on top of the LM foil to form electrical contact as the UV NIL lacquers are non-conductive. In our case, a gallium doped ITO (GITO) is used as a TCO. The successfulness of the deposition is confirmed by sheet resistance, optical (transmission) and surface morphology measurements. To fulfill their role, the created replicas should preserve the light scattering properties of the master. For the light scattering characterization, a novel camera-based system is developed. It enables measurements of the spatial angular distribution function (3D ADF) of scattered or emitted light using a digital camera. 3D ADF is determined from the digital image captured from a flat screen. We present two solutions. The first uses a reflective screen and a lens to broaden the angular range. The second uses a transmissive screen positioned at 45°, enabling measurements of all the polar angles. With the developed camera-based systems we can quantify transmitted or reflected light scattered by textured samples or emitted light from light sources in a few seconds. In the dissertation, both setups are described, and main transformations of the acquired digital image to obtain the 3D ADF are explained. The systems are validated on randomly nanotextured transparent samples and a periodically textured non-transparent sample. Good matching is obtained with rigorous simulations, and measurement results carried out with the conventional goniometric angular resolved scattering system. The system with the transmissive screen is used to characterize the created replicas. To test the functionality of the created LM foils in a real application, inorganic-organic perovskites that have proven to be an effective class of materials for fabricating efficient solar cells are used. We apply an LM foil created by UV NIL on the glass side of an inverted (p-i-n) perovskite solar cell with 16.3% efficiency. The obtained 1 mA cm 2 increase in the short-circuit current density translates to a relative improvement of 5% in cell performance, which results in a power conversion efficiency of 17.1%. To support the experimental findings, optical 3D simulations based on experimentally obtained parameters are used. A good match between the simulated and experimental data is obtained, validating the model. Optical simulations reveal that the main improvement in device performance is due to a reduction in total reflection and that relative improvement in the short-circuit current of up to 10% is possible for large-area devices. The optical model is also used to analyze the potential of monolithic perovskite/silicon-heterojunction tandem devices that can theoretically overcome the efficiencies of the single junction solar cells. We consider four different device designs in the optical simulations: the planar device, the device built on back- and both-side textured Si wafer, and the device with the textured LM foil. For each of these four designs, the current matching point is simulated to evaluate device efficiencies. The results reveal that the device built on a both-side textured silicon wafer, which is the best performing configuration, can reach 15% relative higher efficiency than planar device. The obtained results show the potential of LM foils for improving the device performance of perovskite solar cells and pave the way for further use of optical simulations in perovskite single junction or tandem solar cells.Lichtmanagement ist ein wichtiger Aspekt der Photovoltaik, um eine effiziente Nutzung der Solarenergie zu gewährleisten und die Effizienz von Solarzellen zu verbessern. Ein effizientes Lichtmanagement basiert auf Antireflexion und Lichtstreuung. Erstere verringert Verluste durch Reflexion des einfallenden Lichtes. Letztere verlängert den optischen Weg in der aktiven Schicht einer Solarzelle und erhöht damit die Absoprtion des einfallenden Sonnenlichtes. Dadurch wird der Wirkungsgrad erhöht. Beide Effekte werden üblicherweise durch strukturierte Oberflächen entweder innerhalb des Schichtstapels oder auf der Oberseite des Bauteils eingebracht. Diese Dissertation konzentriert sich auf die Herstellung und Charakterisierung von texturierten Schichten zur Verbesserung des Lichtmanagements. Dazu wird eine texturierte Lichtmanagementfolie (LM-Folie) mit passendem Brechungsindex auf Perovskit-Solarzellen aufgetragen, um eine Verbesserungen in den gefertigten Solarzellen zu ermöglichen und diese anschließend im Detail zu analysieren. Zur Herstellung der texturierten LM-Folien wird Ultraviolett-Nanoimprint-Lithographie (UV NIL) verwendet. Es ist ein neuartiger Ansatz für die Replikation von texturierten Oberflächen. Der Prozess ist kostengünstig, einfach und schneller als andere Texturierungstechniken. Hierbei wird die Texturoberfläche von einem Master auf ein Duplikat mit Hilfe eines Zwischenstempels übertragen und UV-empfindliche Lacke auf die Substrate aufgetragen. Wir stellen den Replikationsprozess vor und charakterisieren die erzeugten Duplikate mit Oberflächenmorphologie und Transmissionsmessungen. Dabei konnte eine hohe Reproduzierbarkeit der zu transferierenden Oberfläche und eine moderate thermische Stabilität bis zu 200 °C realisiert werden. Während des thermischen Stabilitätstests verfärbten sich die Proben, die für eine längere Zeit (> 30 min) einer hohen Temperatur (200 °C) ausgesetzt waren, gelblich. Der Vergilbungeffekt führte zu einer verminderten Gesamt- und diffusen Durchlässigkeit für Licht mit Wellenlängen unter 500 nm. Ein ähnlicher Effekt wird auch während der Outdoor-Tests beobachtet. Hierbei wurden verschiedene Konfigurationen getestet. Einige Proben wurden auf einer weißen und einige auf einer schwarzen Oberfläche platziert. Nach dreimonatiger Exposition gegenüber den Umgebungsbedingungen verfärbten sich die Proben gelb. Proben auf schwarzer Oberfläche erhitzten sich stärker und die Vergilbung war stärker als jene der Proben auf weißer Oberfläche. Zusätzlich kam es zu einem leichten Schmelzen des Lacks, was durch niedrigere σRMS-Werte bestätigt werden konnte. Dies zeigt, dass Replikationslacke mit einer stabileren chemischen Zusammensetzung für den Einsatz in realen Anwendungen benötigt werden. Wenn die LM-Folie innerhalb des Gerätes verwendet wird, muss eine zusätzliche leitfähige Schicht aus einem transparenten leitfähigen Oxid (TCO) auf der Oberseite der LM-Folie abgeschieden werden, um einen elektrischen Kontakt zu bilden, da die UV-NIL-Lacke nicht leitend sind. In unserem Fall wird ein Gallium dotiertes ITO (GITO) als TCO verwendet. Der Erfolg der Ablagerung wird durch Messungen des Flächenwiderstands, der Oberflächenmorphologie und durch optische Messungen (Transmission) bestätigt. Eine für die Anwendung wichtige Grundvoraussetzung ist, dass die erzeugten Repliken die genaue Oberflächentextur und damit die Lichtstreuungseigenschaften des Masters bewahren. Für die Messungen der Lichtstreuung wird ein neuartiges kamerabasiertes System entwickelt. Es ermöglicht die Bestimmung der räumlichen Winkelverteilungsfunktion (3D ADF) von gestreutem oder emittiertem Licht mit einer Digitalkamera. Die 3D ADF wird aus dem digitalen Bild ermittelt das auf einem Schirm aufgenommen wurde. Wir stellen zwei Lösungen vor: Die erste verwendet einen reflektierenden Bildschirm und eine Linse, um den Winkelbereich zu erweitern. Die zweite verwendet einen lichtdurchlässigen Schirm, der bei 45 ° positioniert ist und die Messungen aller Polarwinkel ermöglicht. Mit diesem System können wir sowohl transmittiertes oder reflektiertes Licht, gestreut von strukturierten Proben, als auch direktes Licht von Lichtquellen in wenigen Sekunden quantifizieren. In dieser Dissertation werden beide Setups beschrieben. Die Transformationen des erfassten digitalen Bildes zur Bestimmung des 3D ADF werden erläutert. Die Systeme werden mithilfe einer zufällig nanotexturierten transparenten Probe und einer periodisch strukturierten, nicht transparenten Probe validiert. Eine gute Übereinstimmung wird mit rigorosen Simulationen und Messergebnissen erzielt, die mit einem herkömmlichen goniometrischen, winkelabhängig aufgelösten Streusystem durchgeführt werden. Das System mit dem lichtdurchlässigen Bildschirm wird verwendet, um die erstellten Duplikate zu charakterisieren. Um die Funktionalität der erzeugten LM-Folien in einer realen Anwendung zu testen, werden anorganisch-organische Perovskite verwendet, die sich als wirksame Materialklasse für die Herstellung effizienter Solarzellen erwiesen haben. Wir prozessieren eine mit UV NIL hergestellte LM-Folie auf der Glasseite einer invertierten (p-i-n) Perovskit-Solarzelle mit 16,3% Wirkungsgrad. Durch die LM-Folie erhöht sich der Kurzschlussstroms um 1mA/cm² was zu einer beachtlichen relativen Verbesserung des Wirkungsgrades von 5% auf einen Gesamtwirkungsgsrad von 17,1% führt. Zur Unterstützung der experimentellen Ergebnisse werden optische 3D-Simulationen, die auf experimentell gewonnenen Parametern basieren, verwendet. Es wird eine gute Übereinstimmung zwischen den simulierten und experimentellen Daten erhalten, die das Modell validiert. Die optischen Simulationen zeigen, dass die wesentliche Verbesserung der Bauteileffizienz auf eine Verringerung der Totalreflexion zurückzuführen ist. Für großflächige Solarzellen ist eine relative Verbesserung des Kurzschlussstroms von bis zu 10% möglich. Das optische Modell wird auch verwendet, um das Potential von monolithischen Perovskit/Silizium-Heterojunction-Tandemgeräten zu analysieren, welche theoretisch die Effizienz der Einzelsolarzellee überwinden kann. Wir betrachten vier verschiedene Bauweisen in den optischen Simulationen: planar Solarzellen, Zellen auf rück- oder beidseitig texturierten Si Wafer, und planare Zellen mit einer texturierten LM-Folie auf der Frontseite. Für jede dieser vier Designs wird das Stromgleichgewicht zwischen den beiden Subzellen simuliert, um deren Effizienz zu bewerten. Dabei erzielt die Zelle auf dem beidseitig strukturierten Silizium-Wafer die bestmöglichen Ergebnisse. Eine relative Steigerung der Effizienz um 15% im Vergleich zur planaren Solarzelle kann erreicht werden. Des Weiteren wird das Potenzial von LM-Folien zur Verbesserung der Bauteileffizienz von Perovskit-Solarzellen gezeigt und der Weg für den weiteren Einsatz optischer Simulationen in Perovskit-Einzel- oder Tandem-Solarzellen geebnet