Caractérisation de nanoparticules et systèmes nanoparticulaires complexes par analyse de la diffusion multi-angulaire de la lumière

This PhD thesis manuscript presents the work conducted to develop an optical particle sizing instrument for the characterization of individual nano and microparticles, as well as their aggregates, in liquid suspensions. The measurement is based on the multi-angular analysis of the static and dynamic light scattering of a sample into a cylindrical spectro-photometric cell. This instrument integrates various innovative solutions such as an illu-mination by a high ellipticity laser beam, a detection out of the conventional scattering plane and a post-processing method operating as a quasi-static filter. These solutions make it possible to eliminate most of the problems associated with the specular and diffuse re-flections of the analysis cell, as well as the harmful variations of the probe volume dimen-sion with the detection angle and in case of a slight misalignment of the system. The signal inversion is performed with parameters estimation methods. For spherical particles, the direct problem is solved with the Lorenz-Mie theory. For aggregates, it is solved with a fractal aggregate model and approximations based on discrete dipoles or Rayleigh-Gans-Debye theories. The performance of this instrument, of a deliberately simple and robust design, has been successfully tested on dilute nano and micro suspensions of latex and col-loidal silica, mono and bimodal, as well as aggregates of acicular and spherical particles. It allows to characterize the size, the morphology and the absolute concentration of particles in the size range 20nm-2μm.Ce manuscrit de thèse de doctorat présente les travaux de développement d’un granulo-mètre optique pour la caractérisation de suspensions de nano et microparticules indivi-duelles ainsi que d’agrégats. La mesure repose sur l’analyse suivant différents angles de la diffusion statique et dynamique de l’échantillon placé dans une cuve spectrophotomé-trique cylindrique. Il intègre différentes solutions originales telles qu’un éclairage par un faisceau laser de forte ellipticité, une détection sous le plan de diffusion conventionnel et l’utilisation d’une méthode de post-traitement qualifiée de « filtre quasi-statique ». Ces so-lutions permettent d’éliminer l’essentiel des problèmes liés aux réflexions spéculaires et dif-fuses de la cuve d’analyse, de même que les variations des dimensions du volume de me-sure avec l’angle de diffusion et les cas de désalignement même léger du système goniomé-trique. Les signaux mesurés sont inversés avec des méthodes d’estimation de paramètres. Pour les particules sphériques, le problème direct est résolu avec la théorie de Lorenz-Mie. Pour les agrégats, il l’est avec un modèle d’agrégat fractal, des approximations par dipôles discrets ou Rayleigh-Gans-Debye. Les performances de cet instrument, de conception vo-lontairement simple et robuste, ont été testées avec succès sur des nano et micro suspen-sions diluées, monomodales et bimodales, de latex et silice colloïdale, de même que des agrégats de particules aciculaires et sphériques. Il permet de caractériser la taille, la mor-phologie et la concentration absolue de particules dans la gamme de taille 20nm-2µm