MgO(001)表面吸附对Aun纳米团簇的结构和活性的影响

采用密度泛函理论广义梯度(GGA)法对吸附在MgO(001)表面的Aun纳米团簇结构进行了模拟和分析。结果表明,吸附使Aun(n<5)纳米团簇平均键长增加,导致Au原子之间相互作用减弱,催化活性增强;当n≥5时,平均键长的变化基本趋于稳定,其中Au8由于其较高的对称性吸附后平均键长比其邻近团簇的平均键长短。进一步研究表明团簇的自由能和吸附能的二阶差分随原子个数的变化都表现出奇偶震荡,即在原子数为偶数时团簇与MgO表面的相互作用更紧密;而吸附对于Aun纳米团簇内电子结构的影响也很大,由于Au原子和Mg及O原子之间的电子相互作用,使Au团簇的p态轨道明显增强,而外层s态和d态轨道在费米面处的峰值明...