A grand potential based multi-phase field model for alloy solidification

The ability to model phase transitions in complex (i.e. multi-component and multi- phase) alloys, accurately, efficiently, and in an accessible manner, is important in material science. This thesis derives a new model that extends the quantitative model of polycrystalline solidification of Ofori-Opoku et al [3] to the case of multiple components and alloy phases through a grand potential functional description. Here, solidification is described by a set of order parameters describing solid phases and a set chemical potentials describing solute components. Solidification of a solid phase is driven by the grand potential difference between it and the liquid, expanded here to quadratic order in the chemical potential difference (relative to equilibrium) of each solute, i.e., its supersaturation. This allows us to model both near and far- from equilibrium solidification conditions, and to easily make contact with previous quantitative single-crystal phase field theories in the literature. Thermal fluctuations in the theory are treated via stochastic noise, a feature important for modelling multi-phase nucleation self-consistently. Working in the grand canonical ensemble treats the evolution of order parameter and chemical potential as a coupled process, unique compared to the traditional methods. As a result, complete decoupling of all diffusion fields and order parameter fields is achieved at equilibrium, making it possible to easily set solid-liquid or solid- solid interface energy independently of solute distribution across an an interface, an important feature for quantitative meso-scale calculations. Chemical diffusion equations in the model are augmented by a non-variational, so-called anti-trapping flux in each solute species. These fictitious fluxes are used in the literature in some phase field theories to correct for spurious solute trapping effects caused by the use of a diffuse interface, which is done solely for numerical expediency.We demonstrate its workings of our model in the limit of a two-component eutectic alloy system simulated with 2D dynamic adaptive mesh refinement. Benchmark eutectic lamellar simulations and measurements are first performed. Following that, two-phase homogenous nucleation and growth are examined. In the limit of near- equilibrium interfaces (zero interface kinetics), we illustrate two-phase grain growth scaling that is independent of nucleation barrier.La capacité à modéliser des transitions de phase dans des alliages complexes (c'est-à- dire multicouches et multiphases), de manière précise, efficace et accessible est impor- tante dans la science des matériaux. Cette thèse dérive un nouveau modèle qui étend le modèle quantitatif de solidification polycristalline d'Ofori-Opoku et al [3] au cas de multiples composantes et phases d'alliage à travers une description fonctionnelle de grand potentiel. Ici, la solidification est décrite par un ensemble de paramètres d'ordre décrivant des phases solides et un ensemble de potentiels chimiques décrivant des composantes de soluté. La solidification d'une phase solide est entraînée par la grande différence de potentiel entre celle-ci et le liquide, étendue ici à l'ordre quadra- tique dans la différence de potentiel chimique (par rapport à l'équilibre) de chaque soluté, c'est-à-dire sa sursaturation. Ceci nous permet de modéliser à la fois des con- ditions de solidification proches et lointaines et de faire facilement le contact avec des théories de champ de phase monocristalline quantitatives précédentes dans la littérature. Les fluctuations thermiques de la théorie sont traitées par le bruit stochastique, une caractéristique importante pour la modélisation de la nucléation multi-phase de façon autonome. Travailler dans le grand ensemble canonique traite l'évolution du paramètre d'ordre et du potentiel chimique comme un processus couplé, unique par rapport aux méthodes traditionnelles. Le découplage complet de tous les champs de diffusion et de paramètres d'ordre est ainsi obtenu à l'équilibre, ce qui permet de régler facilement l'énergie d'interface solide-liquide ou solide-solide indépendamment de la distribu- tion de soluté à travers une interface, Calculs à l'échelle. Les équations de diffusion chimique dans le modèle sont augmentées par un flux non-variationnel, appelé anti- piégeage dans chaque espèce de soluté. Ces flux fictifs sont utilisés dans la littérature dans certaines théories de champ de phase pour corriger les effets parasites parasites parasites causés par l'utilisation d'une interface diffuse, ce qui est fait uniquement pour l'opportunité numérique. Nous démontrons son fonctionnement de notre modèle dans la limite d'un système d'alliage eutectique à deux composants simulé avec un raffinement en maillage adaptatif dynamique 2D. Des simulations et des mesures lamellaires eutectiques de référence sont d'abord effectuées. Ensuite, on examine la nucléation et la croissance homogènes en deux phases. Dans la limite des interfaces de quasi-équilibre (cinétique d'interface nulle), nous illustrons la mise à l'échelle en deux phases de la croissance du grain qui est indépendante de la barrière de nucléation