Advanced nano- and microdomain engineering of Rb-doped KTiOPO4 for nonlinear optical applications

Fine-pitch ferroelectric domain gratings are extensively used for generation of light in the visible and near-infrared spectral regions through quasi-phase matched (QPM) frequency conversion. Sub-μm QPM devices enables demonstration of nonlinear optics with counterpropagating waves, a field of nonlinear optics which remains sparsely explored due to the difficulty of fabricatinghigh quality gratings. In recent years, bulk Rb-doped KTiOPO4 (RKTP) has emerged as a highly promising nonlinear materials for fabrication of fine-pitch QPM devices through periodic electric-field poling. RKTP possesses large optical nonlinearity and high resistance to optical damage, while demonstrating improved material homogeneity and lower ionic conductivity than its isomorphs, which are important features for poling. Although fine-pitch QPM gratings, as well as large aperture QPM devices, have been demonstrated, fabrication of sub-μm high quality QPM devices remains a challenge. The primary aim of this research was to develop a reliable method to fabricate high-quality sub-μm periodically poled RKTP crystals (PPRKTP) and exploit them in novel optical applications. For this purpose, a novel poling method was developed. It was based on periodic modulation of the coercive field through ion exchange, where K+ ions are exchanged with Rb+ in the crystal, to modulate the coercive field and the ionic conductivity. This enables periodic poling of higher quality and with shorter period than ever before. High quality PPRKTP with a period of 755 nm were fabricated and used to demonstrate the first cascaded mirrorless optical parametric oscillator (MOPO), as well as the first MOPO pumped by a Q-switched laser. PPRKTP samples for blue light generation were fabricated, and second harmonic generation (SHG) was investigated with a high power 946 nm fiber laser. Up to 2 W of blue power was demonstrated for bulk samples, where the output power was limited by absorption of the SHG, leading to thermal dephasing of the devices. Laser-written waveguides were fabricated in PPRKTP for the first time, and a record high SHG power of 76 mW was obtained. Finally, the high-temperature stability of ferroelectric domain gratings was investigated. This is of utmost importance when a PPRKTP crystal is used as a seed for crystal growth. It was found that for charged domains walls, the domain-wall motion was highly anisotropic with rapid movement in y-direction while only small movements were observed in the x-direction of the crystal.Ickelinjära ferroelektriska kristaller med artificiella domängitter med perioder av några mikrometer används idag för generering av ljus i de synliga och nära-infraröda våglängdsområdena, genom kvasifasmatchad (QPM) frekvenskonvertering. Med sub-μm QPM domängitter kan man åstadkomma ickelinjära optiska effekter med motpropagerande parametriska ljusvågor. Detta är ett område av den ickelinjära optiken som fortfarande är tämligen outforskat på grund av svårigheten med att tillverka högkvalitativa domängitter. Under de senaste åren har Rb-dopat KTiOPO4 (RKTP) blivit ett mycket lovande ickelinjärt material för tillverkning av QPM-gitter med mycket korta perioder genom periodisk elektrisk fält polning. RKTP kristallen har en hög optisk ickelinejäritet och den tål höga optiska intensiteter, samtidigt som materialet har bättre materialhomogenitet och lägre jonledningsförmåga än vad dess isomorfa kristaller har. De två senare egenskaperna har visat sig viktiga för att få en lyckad polning. Fastän QPM-gitter med kort periodicitet, liksom QPM-gitter med stor apertur, har demonstrerats, är tillverkningen av högkvalitativa QPM-kristaller med sub-µm perioder fortfarande en utmaning. Det primära syftet med denna avhandling var att utveckla en pålitlig metod för att tillverka högkvalitativa sub-μm periodiskt polade RKTP kristaller (PPRKTP) och utnyttja dem i nya optiska tillämpningar. I detta syfte utvecklades en ny polningsmetod. Den baseras på periodiskt jonutbyte, där K+ joner byts mot Rb+ i kristallen, vilket resulterar i en samtidig modulation av materialets koerciva fält och jonledningsförmåga. Detta möjliggör i sin tur periodisk polning av högre kvalitet och med kortare perioder än någonsin tidigare har uppnåtts. Högkvalitativa PPRKTP kristaller med en period på 755 nm tillverkades och användes för att demonstrera den första kaskaderade spegelfria optiska parametriska oscillatorn (MOPO), liksom den första MOPO processen pumpad av en Q-switchad laser. Vidare utvecklades PPRKTP-kristaller för generering av blått ljus via frekvensdubbling. Dessa utvärderades med hjälp av en högeffekts-fiberlaser vid 946 nm. Upp till 2 W av blått ljus erhölls för bulkkristallerna. Uteffekten begränsades av absorption av det blåa frekvensdubblade ljuset, vilket ledde till urfasning i QPM-gittret p.g.a. termiska effekter. Laserskrivna vågledare tillverkades sedan i PPRKTP för första gången, och en rekordhög effekt på 76 mW erhölls via frekvensdubbling. Slutligen undersöktes stabiliteten hos de periodiskt polade domängitterna vid höga temperaturer. Det är viktigt att domängittrena är stabila när PPRKTP kristallerna används som ympämne för kristalltillväxt. Det visade sig att instabila domänväggar flyttade sig mycket anisotropt, med en snabb rörelse i kristallens y-riktning och en långsam rörelse i kristallens x-riktning.QC 20170519