Whispering gallery microresonator for second harmonic light generation

In recent years, it has been proposed that circular microresonators may become an important element in the core of many photonic devices. The high Q-factors seen in fused silica micro-spheres and micro-toroids for light coupled in the whispering gallery modes (WGMs) inside the micro-resonator led to many new developments in a diversity of fields. Indeed, WGM micro-resonators have found applications in laser oscillation, optical filtering, bio and chemical sensing, frequency stabilization, quantum electrodynamics experiments, nonlinear parametric conversion and in many other light-matter interaction processes where light recirculation is an essential ingredient. For second and third order nonlinear optical phenomena a high-Q micro circular cavity is an ideal framework to lower the light intensity or material density and still obtain a measurable interaction. This may become particularly useful when the nonlinear interaction is considered on the sphere surface because at an interface centro-symmetry is always broken. In this thesis, we approach the problem of obtaining SHG with the smallest amount of material possible. Our goal is to demonstrate that WGMs in micro-sphere resonators are an optimal option to consider such type of non-linear interaction. SHG from a small amount of material may found interesting applications in high sensitivity unmarked detection of low numbers of very small objects such as molecules, viruses or other types of nano-particles. The different experimental and theoretical developments we implemented to achieve such goal are reported in the four chapters of the current thesis. In chapter 1 we introduce basic concepts of spherical micro-resonators an their interest. Theoretical aspects of light propagation and nonlinear light generation in the whispering gallery modes in such micro-resonators are discussed in Chapter 2. A new method to obtain patterns of non-linear material is presented in Chapter 3. In Chapter 4, the developments presented in the previous chapters are combined to obtain second harmonic generation in the whispering gallery modes of microspheres. In this chapter we report the design and fabrication of a nonlinear spherical resonator to experimentally measure SHG from molecules deposited on its surface. Such nonlinear interaction is quasi-phase matched by implementing the periodical patterning reported in Chapter 3 on a molecular layer deposited on the surface of a micro-sphere. By coupling laser light pulses at the fundamental frequency into the whispering gallery modes of the high-Q spherical micro-resonators we demonstrate that a signal at the second harmonic (SH) frequency can be measured when less than 100 molecules contribute in the nonlinear interaction. Finally, applications of such type of generation in highly sensitive sensing are discussed.En años recientes los microresonadores circulares han sido propuestos como un elemento central para formar parte de muchos dispositivos fotónicos. El alto factor de calidad observado en microesferas o microtoroides de sílice cuando la luz se propaga en modos "whispering gallery" (WG) ha dado lugar a un gran número de nuevos desarrollos en campos muy diversos. En efecto, los micro resonadores con modos WG han encontrado aplicación en la oscilación laser, en el filtrado óptico, en sensores bioquímicos, como estabilizadores de frecuencia, en experimentos de electrodinámica cuántica, en la conversión paramétrica no lineal y en muchas otros procesos donde la recirculación de luz es un ingrediente esencial para su interacción con la materia. En fenómenos ópticos no lineales de segundo y tercer orden, la micro cavidad circular con un alto factor de calidad constituye una estructura ideal para poder obtener una interacción medible incluso cuando se consideran pequeñas intensidades de luz o bajas densidades de materia. Esto puede resultar particularmente útil en la superficie de la microesfera ya que en la interface entre dos materiales se rompe la simetría de inversión incluso cuando los materiales son centro simétricos. En esta tesis abordamos la generación de segundo armónico con una cantidad mínima de material. Nuestra meta es demostrar que los modos WG en resonadores de microesfera son una opción óptima para poder considerar este tipo de interacción no lineal. La generación de segundo armónico con una cantidad muy pequeña de material puede encontrar aplicaciones interesantes en la detección de muy pocos objetos pequeños tales como moléculas, viruses o cualquier otro tipo de nanopartículas. Los diferentes desarrollos experimentales y teóricos que implementamos para alcanzar nuestro objetivo están explicados en los cuatro capítulos de esta tesis. En el Capítulo 1 introducimos conceptos básicos de microresonadores esféricos y su interés. Aspectos teóricos de la propagación y generación no lineal de luz de los modos WG en dichos resonadores se discuten en el Capítulo 2. Un método nuevo para generar patrones de material no lineal se presenta en el Capítulo 3. En el Capítulo 4, los desarrollos de los capítulos previos presentados se combinan para implementar la generación de segundo armónico en los modos WG de las microesferas. En este capítulo reportamos el diseño y la fabricación del resonador esférico no lineal para llegar a medir experimentalmente la generación de segundo armónico de las moléculas depositadas en su superficie. Dicha interacción no lineal se obtiene en la configuración "quasi-phase matched" implementando el mecanismo de escritura de patrones reportado en el Capitulo 3, sobre una capa molecular depositada en la superficie de la microesfera. Mediante el acoplamiento de pulsos de luz láser a la frecuencia fundamental en los modos WG de un microresonador esférico con un alto factor de calidad Q, demostramos que la señal a la frecuencia de segundo armónico puede ser medida, menos de 100 moléculas contribuyen a esta interacción no lineal. Finalmente, se discuten aplicaciones de ese tipo de generación para la detección altamente sensible.Postprint (published version