Influence des processus biogéochimiques sur la contamination par les PCB des espèces piscicoles des lacs d'altitude

Altitude lakes undergo atmospheric deposition of persistent organic pollutants (POPs) resulting mainly from human activities despite their distance from emission sources. If the mechanisms driving the atmospheric transport of these pollutants to altitude environment are now fairly known ("global distillation" or "grasshopper effect"), there is still few information about their fate in these mountain ecosystems. This work aims to identify the internal lake processes influencing the fate of POPs, with a particular focus on their interaction with the organic phases and their integration into food webs. Due to their variability of physico-chemical properties between congeners (e.g., less to more hydrophobic), polychlorinated biphenyls (PCBs) have been chosen as POP models.The study was conducted on two alpine lakes from the National Park of Ecrins (Isère, France): Lake Muzelle (2110 m) and Lake Plan Vianney (2250 m). A monitoring was conducted in 2012 and 2013 to assess PCBs concentration in aquatic organisms, particulate and dissolved fractions and atmospheric PCBs inputs. Thus, seasonal, interannual and inter-lakes variability of PCBs level in fish have been assessed and linked to atmospheric inputs and biogeochemical lake processes.Our results show that snowmelt corresponds to an important and sudden flux of PCBs to altitude lakes (40% of annual contributions during the few weeks of spring thaw). Mass balance also reveals that PCBs inputs are higher than outputs, highlighting the role of altitude lakes as atmospheric PCBs sinks. PCBs partition between particulate and dissolved phases varies both between lakes and seasons, revealing a succession of thermodynamics equilibrium and non-equilibrium. In fact, when lakes are ice-covered, the water column is isolated from the atmosphere and therefore from sources of pollutants, allowing to reach a thermodynamic equilibrium partition of PCBs between the particulate and dissolved phases. On the contrary, when lakes are ice-free, parameters affecting PCBs adsorption on particulate matter (temperature, concentration and nature of the particles, PCBs concentration) are subject to environmental variability, preventing chemicals to reach thermodynamic equilibrium. Finally, even though PCBs fish contamination varies both between lakes and between seasons, the lack of relationship between PCBs concentrations and trophic indicators (stable isotope composition of carbon or lipid biomarkers) highlights that fish level of PCBs does not depend on habitat use and inter-individual trophic variability. In contrast, the PCBs concentration in fish is related to the concentration of pollutants in the dissolved phase. In altitude lakes, even though POPs are presented at low concentrations, these chemicals are mainly transferred to the fish compartment by bioconcentration rather than bioaccumulation.These results highlight the need to improve our knowledge on POPs ecodynamics even in low contaminated environments. In a context of global change for which pollutant inputs in altitude ecosystems might vary in intensity or temporality, this research appears essential to (i) assess the future role of altitude lakes as atmospheric POPs sinks or secondary sources and (ii) predict any modification of PCBs levels in fish in remote aquatic ecosystems.Les lacs d'altitude sont soumis à des retombées atmosphériques de polluants organiques persistants (POP) issus pour la plupart des activités humaines malgré leur éloignement des sources d'émissions de ces composés. Si les mécanismes de transport atmosphérique de ces polluants jusqu'aux sites d'altitude sont désormais bien connus (« global distillation » ou « grasshopper effect »), on dispose en revanche de très peu d'informations quant à leur devenir dans ces écosystèmes montagnards. Le travail présenté a pour objectif de déterminer les processus internes au lac influençant le devenir de ces polluants, avec un accent plus particulier sur leurs interactions avec les phases organiques et leur intégration dans les réseaux trophiques. En raison de leurs propriétés physico-chimiques très variables entre congénères (e.g., peu à très hydrophobes), les polychlorobiphényles (PCB) ont été choisi comme modèles de POP.L'étude a été conduite sur deux lacs alpins du Parc National des Ecrins (Isère, France): le lac de la Muzelle (2110 m) et le lac de Plan Vianney (2250 m). Le suivi en 2012 et 2013, à fréquence saisonnière,des concentrations en PCB des composants biologiques, des fractions particulaires et dissoutes et des flux atmosphériques déposés sur les lacs a permis d'évaluer à la fois les variations saisonnières, interannuelles, et entre les lacs, de la contamination de la faune piscicole et de les relier aux intrants atmosphériques et aux processus biogéochimiques lacustres.Nos résultats identifient la fonte du manteau neigeux comme vecteur rapide et important de transfert des PCB atmosphériques aux lacs d'altitude (40% des apports annuels en seulement 2 à 3 semaines). Le bilan de masse révèle aussi que les flux de PCB entrants sont supérieurs aux flux sortants des lacs et met ainsi en évidence leur rôle de puits de PCB atmosphériques. La distribution des PCB entre les phases "particules" et "eau" varie à la fois entre lacs et saisons, révélant une succession d'équilibre et de non-équilibre thermodynamiques. En effet, la couverture de glace en hiver isole les lacs de l'atmosphère et donc des sources de polluants, permettant aux PCB d'atteindre l'équilibre thermodynamique de partition entre les phases particulaire et dissoute. A l'opposé, en périodes d'eaux libres, les paramètres d'influence de l'adsorption des PCB sur la matière particulaire (température, concentration et nature des particules, concentration de PCB) répondent à la variabilité environnementale, empêchant l'atteinte de l'état d'équilibre. Enfin, si la contamination de la faune piscicole varie tant entre lacs qu'entre saisons, l'absence de relation entre concentrations en PCB et divers indicateurs trophiques (composition en isotopes stables du carbone ou biomarqueurs lipidiques) révèle que cette contamination ne dépend ni de l'habitat ni de la variabilité trophique des individus. Au contraire, la contamination de la faune piscicole est liée à la concentration des polluants en phase dissoute. Dans les lacs d'altitude, les POP, même s'ils sont présents à faible concentration, seraient donc essentiellement transférés à la faune piscicole par un phénomène de bioconcentration et non par un mécanisme de bioaccumulation.Nos résultats mettent en évidence la nécessité de mieux connaître l'éco-dynamique des POP, y compris dans les milieux faiblement contaminés. Dans un contexte de changement global pour lequel les intrants dans les écosystèmes d'altitude risquent de varier en intensité ou en temporalité, ces connaissances permettront (i) d'évaluer le rôle futur des lacs comme puits ou sources secondaires de POP pour l'atmosphère et (ii) prévoir l'évolution des niveaux de contamination de la faune piscicole dans les écosystèmes aquatiques éloignés des sources de production