Lokaliseerunud fotosünteetilised eksitonid

Väitekirja elektrooniline versioon ei sisalda publikatsioone.Peaaegu kogu inimkonna poolt tarbitav toit ja näiteks ka fossiilsed kütused on toodetud elusorganismide poolt kinnipüütud päikesevalguse abil. Elusloodus on suutnud sellel viisil päikeseenergiat koguda juba miljardeid aastaid ja väga suures mastaabis, saades samas hakkama väga väheste vahenditega. See kõik on võimalik tänu elusorgamismide võimele paigutada aatomeid väga täpselt mõnenanomeetrise suurusega struktuurideks. Purpurbakterid on ühed vanimad organismid Maal, kes on võimelised päikesevalgust koguma ja enda toitmiseks kasutama. Bakterid on miljardite aastate jooksul suutnud välja töötada väga keerukaid energiakogumise meetodeid, mida saaks ka inimtehnoloogias kasutada. Nende süsteemide mõistmise keerukus tuleneb nende toimimise aluseks olevast kvantmehaanikast, mis tavaliselt avaldub äärmiselt korrapärastes tingimustes (nagu pooljuhtkristallides) väga madalatel temperatuuridel (nagu heeliumi keemistemperatuuril -270 °C juures). Selles töös proovisime edendada arusaamu purpurbakterite valgust koguvate antennisüsteemide tööpõhimõtete kohta. Me suutsime tõestada, et need väikesed nanostruktuurid suudavad footoneid kinni püüda ja neid kvaasiosakesteks (eksitonideks) muundada. Neid eksitone saab siis transportida ja keemilise energiana salvestada. Tuleb välja, et see on siiski võimalik, kuigi tingimused eluslooduses on väga kaugel tingimustest, mis valitsevad pooljuhtkristallides absoluutse nulltemperatuuri lähedal. Uurimus põhines optilise spektroskoopia ja kvantmehaanilise modelleerimise ühendamisel. Koostatud mudel võimaldab ka seletada erinevusi üksikute valgust koguvate komplekside vahel, mis varem on põhjustanud eksperimentaalsete andmete väärtõlgendamist. Kokkuvõttes jõudsime paremale arusaamale nende komplekside tööst ja loodetavasti saab tulevikus nende tööpõhimõtteid rakendada ka inimkonna energiavajaduse rahuldamisel.Virtually all of the food consumed by humans and, for example, fossil fuels, have been produced by capturing sunlight and storing it as chemical energy in the process of photosynthesis. Living nature has been able to collect solar energy this way for billions of years and in very large scales, managing at the same time to do this with very common chemical elements. This is possible thanks to living nature’s ability to place atoms into complex arrangements on the scale of a few nanometres. Purple bacteria are possibly the oldest organisms on the Earth capable of harvesting the sunlight to feed themselves. During billions of years, bacteria have developed very complex methods for energy capture that could also prove useful in human technology. The complexity in understanding these systems lies in the fact that their operation is based on quantum mechanical effects, which ordinarily exhibit in highly regular systems (such as semiconductor crystals) at extremely low temperatures, such as at the boiling point of liquid helium (-270 °C). In this work, we tried to expand our understanding of the mechanisms behind the functioning of the light-harvesting complexes of purple bacteria. We managed to prove that these small nanostructures are capable of collecting solar photons and forming them into excitons that can then be transported and captured as chemical energy. This happens despite being far from the conditions present at near absolute zero temperature semiconductor crystals. For proving this, we used optical spectroscopy and quantum mechanical modelling. The model developed in this work also explains the microscopic differences between individual light-harvesting complexes, which have earlier caused misunderstanding and misinterpretation of experimental data from these complexes. This all has led to a better understanding of the operation of these complexes and hopefully the models can be used in the future to fulfil humanity’s energy needs