Study of diatomic molecules under short intense laser pulses

Tesis Doctoral inédita leída en la Universidad Autónoma de Madrid, Facultad de Ciencias, Departamento de Biología. Fecha de lectura: 12-01-2016Esta tesis tiene embargado el acceso al texto completo hasta el 12-07-2017In this work we report ab initio calculations for the H+ 2 molecule interacting with ultrashort intense laser pulses. We analyse several observables that can, in principle, be available experimentally, in order to get a deeper understanding of the strong field molecular dynamics. In particular, we will focus our attention to the interplay between electronic and nuclear dynamics and how the two motions are correlated. We have extended the Resolvent Technique to molecules and we have extracted the correlated energy spectra in different regimes of ionization: from the perturbative regime to the tunneling ionization regime. We have applied this new method, called resolvent operator method (ROM), to a 1+1D model of the H+ 2 molecule. We have applied this method to several photoionization regimes and we have compared with previous results in the literature. We show that the correlated spectra can provide us much more information than the integrated spectra on the electron or nuclear energy. We report the correlated energy spectrum from the multiphoton ionization to the tunneling ionization regime and how the sharing of the excess energy is different for the two regimes. We have also applied the ROM to a 3D model of the H+ 2 molecule in which angular distributions can be obtained. With these angular correlated spectra we show that the contributions of electrons coming from absorption of different number of photons can be disentangled. We have calculated the high harmonic spectra for a 3D model of the H+ 2 molecule and its isotopes. In these calculations we have observed that for sufficiently long pulses and for light molecules we observe even harmonic generation, a phenomenon that is not expected in a centrosymmetric molecule.En este trabajo presentamos cálculos ab initio para la molécula de H+ 2 en la presencia de pulsos laseres ultra cortos e intensos. Analizamos distintas observables que pueden, en principio, ser obtenidas experimentalmente, para obtener una mayor comprensión de la dinámica molecular en campos laseres intensos. En particular, enfocaremos nuestra atención al intercambio entre las dinámicas electrónicas y nucleares y como los dos movimientos están correlacionados. Hemos extendido la técnica del resolvent a moléculas y hemos extraído los espectros correlacionados en energía en diferentes regímenes de ionización: desde el régimen perturbativo hasta la ionización por túnel. Hemos aplicado este nuevo método, llamado método del operador resolvent (ROM), a un modelo 1+1D de la molécula de H+ 2 . Hemos aplicado este método a distintos regímenes de fotoionización y hemos comparado nuestros resultados con resultados obtenidos anteriormente en la literatura. Hemos demonstrado que los espectros correlacionados en energía nos dan más información que los espectros integrados en energía electrónica o energía nuclear. Enseñamos los espectros correlacionados en energía desde la ionización multifotónica hasta la ionización por túnel y como el reparto del exceso de energía es diferente en los dos regímenes. También hemos aplicado el ROM a un model 3D de la molécula de H+ 2 donde las distribuciones angulares pueden ser obtenidas. Con estas distribuciones angulares hemos demostrado que podemos distinguir distintos canales de ionización que provienen de la absorción de distintos números de fotones. Hemos calculado el espectro de armónicos para un modelo 3D de la molécula de H+ 2 y sus isótopos. En estos cálculos hemos observado que para pulsos lo suficientemente largos y para moléculas ligeras observamos la generación de armónicos pares, un fenómeno que no es expectable en una molécula con un centro de inversión.With the support of the Erasmus Mundus programme of the European Union (FPA 2010-0147)