Dynamique de relaxation de spin excitonique dans le nitrure de gallium

Par des méthodes de spectroscopie ultra-rapide, nous avons étudié la relaxation de spin excitonique dans des couches de GaN épitaxiées sur des substrats de saphir et SiC. En nous appuyant sur les règles de sélection pour les transitions optiques, nous avons utilisé des impulsions laser polarisées ultra-courtes (~ 100 fs) pour réaliser l’orientation optique des populations excitoniques et étudier leur évolution temporelle. Nous déduisons, de l’observation d’une transition induite exciton-biexciton, que le processus de Bir-Aronov-Pikus, qui met en jeu la relaxation en bloc du spin de l’exciton, joue un rôle négligeable par rapport à la relaxation du spin des porteurs individuels. En outre, nous montrons que la grande densité de dislocations traversantes, générées pendant l’hétéroépitaxie de GaN sur un substrat désaccordé en paramètre de maille, favorise la relaxation de spin via le mécanisme d’Elliott-Yafet. La dépendance en température de la dynamique de spin vient conforter cette interprétation. Nous montrons également que la structure de la bande de valence a une forte influence sur la relaxation du pseudo-spin du trou. En particulier, celle-ci est ralentie lorsque l’éclatement en énergie ∆EAB entre les bandes de trous -lourd et -léger est supérieur à l’élargissement inhomogène Γ des transitons excitoniques. Un fort taux de polarisation circulaire de DR/R (~50%) est également déterminé dans ce cas. Au contraire, lorsque Γ > ∆EAB, les résonances A et B se recouvrent et le système est alors équivalent à une structure blende de zinc dans laquelle le sommet de la bande de valence est quatre fois dégénéré. Le taux de polarisation de DR/R est alors plus faible (~10%) et les temps de relaxation de spin plus courts.Using ultrafast spectroscopy techniques, we have investigated the excitonic spin relaxation in GaN epilayers grown on sapphire and SiC substrates. According to the selection rules for optical transitions, we use circularly polarized ultrashort (~100 fs) laser pulses to achieve optical orientation of exciton populations and study their temporal evolution. We demonstrate from the observation of an exciton-biexciton induced transition that the Bir-Aronov-Pikus process, which implies relaxation of the excitonic spin as a whole, gives a negligible contribution with respect to the spin relaxations of the individual carriers. On the opposite, from the temperature dependence of the spin dynamics, we demonstrate that the high density of threading dislocations, generated during the heteroepitaxy of GaN on subtrates with unmatched lattice parameters, enhances the spin relaxation rate through the Elliott-Yafet mechanism. In agreement with the Elliott-Yafet mechanism, the momentum relaxation rate increases with increasing temperature. We show also that the valence-band structure has a strong influence on the hole-spin relaxation. In particular, we measure that the hole-spin relaxation is slowed down when the splitting ΔEAB between the heavy hole and the light hole bands is larger than the broadening Γ of the excitonic transitions. A strong DR/R polarization rate (~50%) is also determined, in this case, as already observed in uniaxially-stressed cubic semiconductors. On the contrary, when Γ > ΔEAB, the A and B resonances overlap and the system is equivalent to a zinc-blende structure where the top of the valence band is four-fold degenerate. The DR/R polarization rates are then weaker (~ 10%) and the spin relaxation time constants become very short