Selective Oxidation of Methane on Antimony Oxide and Antimony-vanadium Mixed Oxide Catalysts

甲烷选择氧化直接制甲醇、甲醛的研究由于其重大的经济和学术价值而一直受到学术界和工业界的重视，目前仍然是催化研究中最大的挑战之一。本论文工作考察了锑氧化物和锑钒复合氧化物催化剂上甲烷选择氧化反应，并利用XRD、UV Raman等技术详细研究了锑氧化物和锑钒复合氧化物的结构和反应性能之间的关系，取得如下主要结果： SbOx/SiO2催化剂上以O2为氧化剂的甲烷选择氧化反应中，650 oC下可以得到3.9%的甲烷转化率，11.5%的甲醛选择性，与MoOx/SiO2催化剂的结果相当。研究发现高度隔离和低聚的SbOx物种比高聚的SbOx物种具有更高的活性，并与甲烷的活化和甲醛分解直接相关。Sb2O5/SiO2催化剂上以O2-NO为氧化剂的甲烷选择氧化反应中，600 oC时可以得到17.3%的甲烷转化率，30.8%的醇醛选择性；反应结果显示甲醛更多地通过Sb2O5/SiO2催化剂表面的催化过程产生而甲醇则更多地产生于气相反应