多相催化和匀相催化是催化领域的两大类型。前者具有易分离的特点。而后者具有高活性、高选择性和反应条件温和等优点,在烯烃氢甲酰化方面有重要应用。然而,匀相催化剂和产品的分离是困扰氢甲酰化工业生产的一大难题。本论文研制了一种新型烯烃氢甲酰化催化剂。 本文利用有机-无机杂化的概念,首次用有机膦配体L的电子效应直接修饰多相催化剂Rh/SiO2制备L-Rh/SiO2多相-匀相杂合催化剂。在浆态床烯烃氢甲酰化反应中,发现该催化剂在373K、1.0MPa的温和条件下具有高活性、高选择性,远远高于Rh/SiO2的活性和选择性,与相应的匀相催化剂性能相当。其中P(OPh)3-Rh/SiO2上1-己烯氢甲酰化的TOF(转换频率)高达5184h-1,比Rh/SiO2多相催化剂的活性提高上百倍。 利用TG、31P MAS NMR、XPS、TPD和FTIR表征技术,对L-Rh/SiO2催化剂进行了表征。发现L-Rh/SiO2催化剂上配体L和表面Rh原子存在配位作用。考察了CO、H2和C2H4在PPh3-Rh/SiO2上吸附及作用状态。首次发现PPh3-Rh/SiO2气固..
饱和烷烃的选择氧化具有十分重要的科学意义和应用价值。由于C-H键的键能大,极性小,所以活化困难,反应活性低;此外,产物比原料更活泼,很容易发生过度氧化,生成二氧化碳和水等副产物。因此,寻找有效的烷烃选...
以水杨醛和对乙酰基苯胺为原料,首次采用绿色环保的室温固相反应方法制备了水杨醛缩对乙酰基苯胺希夫碱,用元素分析和核磁共振氢谱对产物进行了表征。测定了产物的紫外光谱、荧光光谱和相对荧光量子效率,发现该化合...
[[abstract]]在本篇論文,我們藉由控制反應溫度、陽離子與奈米粒子濃度而發生離子交換反應,成功發展出利用離子交換機制之新奇的方法來合成含有Ru與Pt多重合金之奈米粒子,而粒子之平均粒徑約3-5...
多相催化和匀相催化是催化领域的两大类型。前者具有易分离的特点。而后者具有高活性、高选择性和反应条件温和等优点,在烯烃氢甲酰化方面有重要应用。然而,匀相催化剂和产品的分离是困扰氢甲酰化工业生产的一大难题...
多相催化具有易分离的特点,而均相催化具有高活性、高选择性和反应条件温和等优点,但催化剂和产品的分离是其一大难题。如何将两大催化体系的优点有机地结合起来一直是催化工作者追求的目标。 本文开展了有机膦配体...
It has been established that the catalytic activity of rhenium oxohalide complexes with phosphorus- ...
烷烃加氢异构化催化剂的研究和开发,对高品质润滑油和柴油生产有重要意义。本论文通过调控分子筛的孔结构、酸性与晶粒尺寸,研究了载Pt双功能催化剂异构化活性与其酸性、金属性以及分子筛的择形性之间的关系。 不...
理学研究院徳永教授らのグループは、人工触媒を使うことによる、加水分解反応での鏡像異性体の作り分け(不斉合成)に、初めて成功しました 。これまでは、微生物や酵素などの生体触媒を用いないと、この反応を行う...
作为石油的替代和补充产品,以丰富的煤和天然气作原料,制备国民经济必需的化工产品和液体燃料得到广泛重视。煤和天然气利用的有效途径是经合成气制高附加值的有机化合物。其中,合成油、甲醇、混合醇已实现了工业化...
烷烃催化转化制氢/合成气过程是目前为燃料电池提供燃料的重要途径之一。本论文首先对适用于高温高空速烷烃部分氧化催化剂的制备进行了研究。结果表明,以溶胶凝胶技术合成的金属负载独石催化剂中催化剂层与独石之间...
随着环保要求的日益提高,高品质汽油的需求量日益增长。碳四烷基化汽油的重要性变得越来越突出。异丁烷和异丁烯是C4烷基化汽油的主要原料之一,为了把应用价值较低的正丁烷转化为异丁烷,正丁烷的异构化催化剂研究...
随着石油资源的日益减少,合成气已成为一种重要的用于连接煤炭、生物质和天然气等上游资源和烯烃、液体燃料、精细化工品和含氧化合物等下游产品的中间枢纽。合成气一步法直接催化转化制备低碳烯烃是一项处于国家能源...
芳香卤化物是应用非常广泛的重要化工原料,多数具有强毒性和难以生物降解特性,对人类健康和自然环境造成了严重的威胁。催化加氢是一种先进、绿色处理技术,安全无毒物排放,降解产物还可以回收利用,受到研究者广泛...
城市生活垃圾焚烧飞灰是典型的复杂环境样品(CES),其中包含种类繁多、同类物数目多、未知组分间含量从常量到超痕量分布的卤代芳烃类化合物,其化学表征特别困难。本论文针对这一复杂体系,结合气相色谱、气相色...
烯烃的环境友好催化选择氧化是催化领域中的一大热点,特别是研究开发出催化活性高,并且反应结束后,便于催化剂与反应产物分离的体系更是人们期望的理想催化反应体系。目前,具有此方面优势的反应体系包括磷钨杂多酸...
饱和烷烃的选择氧化具有十分重要的科学意义和应用价值。由于C-H键的键能大,极性小,所以活化困难,反应活性低;此外,产物比原料更活泼,很容易发生过度氧化,生成二氧化碳和水等副产物。因此,寻找有效的烷烃选...
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[[abstract]]在本篇論文,我們藉由控制反應溫度、陽離子與奈米粒子濃度而發生離子交換反應,成功發展出利用離子交換機制之新奇的方法來合成含有Ru與Pt多重合金之奈米粒子,而粒子之平均粒徑約3-5...
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随着石油资源的日益减少,合成气已成为一种重要的用于连接煤炭、生物质和天然气等上游资源和烯烃、液体燃料、精细化工品和含氧化合物等下游产品的中间枢纽。合成气一步法直接催化转化制备低碳烯烃是一项处于国家能源...
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烯烃的环境友好催化选择氧化是催化领域中的一大热点,特别是研究开发出催化活性高,并且反应结束后,便于催化剂与反应产物分离的体系更是人们期望的理想催化反应体系。目前,具有此方面优势的反应体系包括磷钨杂多酸...
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