Studies on the Preparation of High-temperature Resistant Catalytic Materials for Methane Combustion

催化燃烧是控制和消除NO_x的有效方法。催化燃烧技术中的最大困难是选择合适的催化剂。六铝酸盐系列催化剂被认为是最有希望的甲烷高温燃烧催化体系。如何得到比表面积大、热稳定性好及催化活性高的六铝酸盐催化剂是目前仍然未能解决的问题。本论文首次提出以尿素水解为基础的水热合成法制备六铝酸盐催化剂。与碳酸铵沉淀法和氨水沉淀法相比，水热合成法所得到的催化剂前驱体混合较为均匀，易生成六铝酸盐。100小时的寿命试验结果表明，催化剂不仅活性较高，而且稳定性也较好。提出一种水—异丙醇—正丁醇三元体系作为反应介质用于金属醇盐水解制备六铝酸盐催化剂。异丙醇、正丁醇通过氢键与水相互作用，可控制金属醇盐水解产物的聚合，得到的催化剂的比表面积和甲烷催化燃烧活性高于目前文献中的同类催化剂。干燥方法对所制备的六铝酸盐的织构性质有重要影响。超临界干燥法可以维持溶胶凝胶法所形成的前驱物的均匀性，所得催化剂的前驱体为纤维状，抗烧结性好。焙烧后的催化剂晶体结构中的六角层薄，比表面积大，甲烷催化燃烧活性高。甲烷燃烧活性主要取决于活性物种