Investigation of CO Hydrogenation on Rh-based Catalysts for the Synthesis of C2-oxygenates

作为石油的替代和补充产品，以丰富的煤和天然气作原料，制备国民经济必需的化工产品和液体燃料得到广泛重视。煤和天然气利用的有效途径是经合成气制高附加值的有机化合物。其中，合成油、甲醇、混合醇已实现了工业化，而合成C2含氧化合物仍停留在中试水平。担载的铑基催化剂是迄今受到广泛研究并对C2含氧化合物的生成具有独特选择性的体系。要实现工业化遇到的主要问题是：(1)催化剂活性偏低；(2)C2含氧化合物的选择性有待进一步提高。 本文在Rh-Mn-Li/SiO2中添加了Fe助剂。结果表明，加入少量Fe，催化剂合成C2含氧化物的时空收率由331.6增加到457.5 g/kg·h，并保持良好的生成C2含氧化物选择性。 对催化剂的Rh担载量进行了优化。结果表明，高载量催化剂生成C2含氧化物的选择性对温度敏感，温度升高选择性快速下降；低载量催化剂对温度不敏感；通过提高反应温度可使低载量催化剂达到与高载量催化剂相同的C2含氧化物收率。考察了不同载量催化剂的单位铑的催化效率(Rh效率)。结果表明，在恒定的反应条件下，催化剂的Rh效率(g-C2oxy/g-Rh·h)随着Rh载量增加而增加，达..