Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas

En esta tesis se expone la investigación desarrollada durante la realización del doctorado, la cual abarca el estudio de las superficies metálicas a través de su interacción tanto con fotones - campos electromagnéticos - como con partículas - átomos neutros. En lo referente a la interacción con campos electromagnéticos, la labor se centró en el estudio de las transiciones electrónicas desde la banda de valencia del metal producidas por la incidencia rasante de pulsos láser ultra-cortos, con duraciones del orden de los femto- o atto-segundos. Mientras que en el caso de la interacción con partículas, la investigación estuvo focalizada en la difracción de átomos rápidos, con energías del orden de los keV , por incidencia rasante sobre la superficie cristalina (GIFAD, por sus siglas en inglés). En ambos casos la finalidad del trabajo es estudiar la in uencia del potencial superficial, cuya precisa y detallada representación resulta crucial para la correcta descripción de recientes resultados experimentales en ambas líneas [1, 2, 3]. En los primeros capítulos de la tesis se estudia la fotoemisión electrónica desde la banda de valencia de una superficie metálica debido a la incidencia rasante de pulsos láser ultra-cortos, poniendo especial énfasis en los efectos debidos a la estructura de bandas electrónica. Para ello se propone un método aproximado, dentro del marco de la formulación de onda distorsionada dependiente del tiempo, llamado aproximación Band-Structure-Based-Volkov (BSB-V). Dicho método incluye una representación realista del potencial superficial, dada por un modelo de pseudo-potencial unidimensional [4] que tiene en cuenta efectos de la estructura de bandas del metal. La aproximación BSB-V propuesta se aplicó al cálculo de probabilidades doble diferenciales de fotoemisión -resueltas en energía y ángulo del electrón emitido- desde la banda de valencia de superficies de aluminio y berilio. Como resultado de esta investigación se encontró que en el caso del berilio la estructura de bandas electrónica ejerce una notable in uencia sobre las distribuciones de electrones emitidos, mientras que para el aluminio tales efectos juegan un papel menor. El método BSB-V nos permitió además analizar la contribución de los estados electrónicos superficiales (SESs, por sus siglas en inglés) parcialmente ocupados, hallándose que para la superficie de berilio estos estados producen modificaciones que podrían ser experimentalmente observables en los espectros de emisión electrónica. Por otra parte, con la motivación de determinar los efectos debidos a la orientación cristalográfica del material se evaluaron las distribuciones electrónicas para dos diferentes caras del aluminio - Al(111) y Al(100) - observándose que las diferencias entre los espectros correspondientes dependen fuertemente de los parámetros del pulso. Los resultados de la aproximación BSB-V fueron también contrastados con valores derivados a través de la resolución numérica de la ecuación de Schrëodinger dependiente del tiempo (TDSE), encontrándose una excelente concordancia, lo que brinda confiabilidad al modelo propuesto. También se analizó el rol desempeñado por el potencial inducido dentro del modelo BSB-V. Dicho potencial describe la respuesta electrónica dinámica del material al campo eléctrico externo, la cual, dependiendo de las características del pulso, puede alterar marcadamente los espectros de emisión electrónica. En particular, sus efectos se tornan visiblemente evidentes para pulsos con frecuencia portadora cercana a la del plasmón superficial, donde aparecen contribuciones resonantes, y para pulsos con baja frecuencia, en el rango infrarrojo, en donde el comportamiento del material se asemeja al correspondiente caso estático. Por otra parte, dado que recientemente se publicaron resultados experimentales de emisión fotoelectrónica desde una superficie de magnesio [2], obtenidos con la técnica de espectroscopía de atto-segundos, se calcularon distribuciones fotoelectrónicas para esta superficie considerando pulsos con diferentes duraciones y frecuencias, trazando así un camino para avanzar con el desarrollo de la descripción teórica del problema. En la segunda parte de la tesis se investiga la difracción de átomos rápidos de helio que inciden en forma rasante sobre una superficie de Ag(110). En este caso los resultados fueron comparados con datos experimentales del grupo de P. Roncin (Universitè Paris-Sud, Francia), con el que se trabajó en colaboración, siendo los patrones de difracción experimentales una herramienta extremadamente sensible para probar el modelo de potencial superficial. En este caso la interacción proyectil-superficie fue representada con un modelo ab-initio derivado en el marco de la teoría de funcional densidad (DFT), mientas que el proceso de colisión elástica, característico de la difracción, fue descripto por medio de la aproximación Superficial Eikonal (SE). La aproximación SE es un método de onda distorsionada que tiene en cuenta la interferencia cuántica entre las contribuciones procedentes de diferentes trayectorias del proyectil, las cuales son evaluadas a partir de la dinámica clásica considerando la completa corrugación del potencial superficial. A partir del buen acuerdo observado entre las distribuciones de momento teóricas y experimentales correspondientes a incidencia a lo largo de diferentes direcciones cristalográficas se concluyó que el modelo de potencial propuesto brinda una adecuada descripción de la interacción superficial en el rango de energías perpendiculares a la superficie del orden de los cientos de meV . Dado que en los procesos de GIFAD desde superficies metálicas las transiciones inelásticas son consideradas una fuente importante de decoherencia, se estudió también la energía perdida por los átomos de helio axialmente dispersados desde la superficie de Ag(110) con el fin de investigar la influencia de los procesos disipativos en los patrones de difracción. Las distribuciones finales de momento del proyectil fueron evaluadas dentro de un formalismo semi-clásico que incluye efectos disipativos debido a excitaciones electrón-hueco por medio de una fuerza de fricción dependiente de la densidad electrónica local. Para incidencia a lo largo de una dirección de bajo índice cristalográfico, con una dada energía de impacto, el modelo predice la presencia de marcadas estructuras en el espectro de pérdida de energía, las cuales proporcionan información detallada acerca de la dependencia de la pérdida de energía con la trayectoria del proyectil. Sin embargo, estas estructuras desaparecen completamente cuando se toma en cuenta la dispersión experimental del haz incidente, dando lugar a una distribución de pérdida de energía suave, en buen acuerdo con los datos experimentales disponibles [3]. Además, nuestros resultados sugieren que los procesos inelásticos producen un fondo casi constante en la distribución de momento transversal de los proyectiles dispersados, excepto en los extremos del espectro, donde aparecen máximos asociados al denominado rainbow clásico. Finalmente concluimos que los patrones de difracción experimentales son bien reproducidos a partir de la adición de las contribuciones elásticas e inelásticas