Estudo comparativo sobre a capacidade de encapsulação e liberação de corantes de hidrogéis de rede híbrida à base de PEO-Ca/SA-PAm obtidos via eletrofiação e polimerização in situ

Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, 2022.Neste trabalho foi desenvolvida uma nova metodologia de preparo de hidrogéis de rede híbrida à base de fibras de poli(óxido de etileno) (PEO) e cálcio reticuladas em alginato de sódio (SA), interpenetradas por uma matriz de poliacrilamida (PAm) polimerizada in situ. A fim de detectar a influência da eletrofiação e os efeitos de múltiplas redes sobre as propriedades do hidrogel, todas as análises e testes foram reproduzidos com matrizes primárias puras de Ca/SA e PAm, sintetizadas sob condições diversas. As amostras foram caracterizadas por calorimetria diferencial de varredura (DSC), capacidade de intumescimento, ponto de carga zero (PZC) e microscopia eletrônica de varredura (SEM). Dentre os treze sistemas elaborados, as amostras de PEO-Ca/SA-PAm (DNe) obtidas por eletrofiação destacam-se por apresentarem a maior densidade de reticulação, com poros de área transversal média igual a 9,4 µm2 , e por exibirem a menor capacidade de absorção de água - cerca de dezessete vezes o valor de seu peso inicial. A avaliação do ponto de carga zero demonstrou o surgimento de uma carga residual negativa ao longo da superfície em pH acima de 6,4. Estudos de encapsulação e liberação de azul de metileno (MB) e rodamina B (RhB) em pH 7,2 evidenciaram seu potencial de carreamento para compostos de caráter catiônico e zwiteriônico. Essas características associadas propiciaram ao sistema eletrofiado proposto (DNe01), obtido após uma hora de exposição à radiação UV-Vis, a exibição de um perfil de liberação de primeira ordem sustentado por até 240 horas para MB, e de Korsmeyer–Peppas para RhB, ambos gerenciados por um mecanismo de transporte anômalo, majoritariamente influenciado pelo intumescimento da matriz.Abstract: In this work, a new methodology for the preparation of hybrid hydrogels was developed based on a primary network of poly(ethylene oxide) (PEO) and calcium fibers crosslinked in sodium alginate (SA), interpenetrated by a secondary network of in situ polymerized polyacrylamide (PAm). In order to verify the influence of electrospinning and the effects of multiple networks on the hydrogel properties, all analysis and tests were reproduced for pure hydrogels of Ca/SA and PAm, synthesized under different conditions. The samples were characterized by differential scanning calorimetry (DSC), swelling degree, point of zero charge (PZC) and scanning electron microscopy (SEM). Among the thirteen elaborated systems, the PEO-Ca/SA-PAm (DNe) samples obtained by electrospinning stand out for having the highest crosslinking density, pores with an average cross-sectional area equal to 9,4 µm2 and, consequently, exhibiting the lowest capacity for water absorption - about seventeen times its initial weight. The analysis of the point of zero charge showed the appearance of a residual negative charge along the surface at pH above 6,4. Studies of encapsulation and release of methylene blue (MB) and rhodamine B (RhB) at pH 7,2 ensured its potential to act as a carrier system for cationic and zwitterionic compounds. These related characteristics suggest to the proposed electrospinning system obtained after one hour of exposure to UV-Vis radiation (DNe01) a first-order release profile sustained for up to 240 hours for MB, and a Korsmeyer–Peppas profile for RhB, both resulted from an anomalous transport mechanism, being mainly influenced by matrix swelling