Coalescence de gouttes dans l'air : du millimètre au nanomètre

Coalescence is involved in numerous natural or man-made processes, from microphysics of clouds to emulsions stability, or water-crude oil separation processes. In these situations, it is crucial to understand the physics of coalescence of drops or bubbles, in order to influence the phenomenon, to enhance or inhibit the coalescence rate, depending on the needs. In this thesis, we study coalescence in air of two attached drops. We separate the coalescence process into four stages : the approach and drainage of the film between coalescing bodies, the interfaces breaking, the opening of the bridge resulting from this breaking, and the damped oscillations, generated by coalescence, leading to the equilibrium state of the resulting drop. The theoretical description of the stages 1, 2 and 4 are based on continuous hydrodynamic models, at a macroscopic scale. However, the transition between the first two stages is the interfaces break-up, controlled by short range interactions, at a nanometer scale. One of the most difficult issues is the integration of these nanoscale processes into a continuum hydrodynamic theory which length scale is much bigger. The purpose of this work is understand how the phenomenons occurring at the different scales are linked. We first study, at a macroscopic scale, the opening of the liquid bridge between the drops. Thanks to the experimental set-up, involving a high-speed camera, we explore different regimes of flow, by studying the shape and dimensions of the bridge. The existing hydrodynamic models mostly describe the viscous regime, and there exist no complete modeling of the inertial regime. We explore specifically this regime. The bridge shape is described by the mean of capillary waves. We focus on two lines of extremely high curvature on the free surface, that we call singularities, generated in the initial site of interfaces break-up, and propagating merely without deformation towards the extremities of the drops. We propose a model of inertial flow in the opening bridge, whose shape is linked to these "singularities", due to surface tension. This model allows to have a better understanding of the contribution of the hydrodynamic forces and surface tension regarding the time evolution of the length and radius of the bridge. The second area of investigation is a study at a nanometer scale. Atomic Force Microscopy (AFM) is used to measure van der Waals forces between the coalescing bodies and the nanoscale deformations leading to coalescence. We perform force measurements with an AFM, essentially in the Frequency Modulation Mode. Studying the interaction, first between a droplet and a bulk, then between two droplets, we measure the threshold distance below which the coalescence occurs, varying the physical properties of liquids and the drops radius. A coalescence diagram can be built, allowing to predict the threshold distance of coalescence and the part played by the nanoscale deformations in the process. The third point is the study of the weakly damped oscillations of the whole body, induced y coalescence. The eigen frequencies and modes are calculated using the finite elements method, and compared to the experimental results, measured by the mean of the high speed camera.La coalescence intervient dans de nombreuses situations physiques, naturelles ou industrielles, de la microphysique des nuages à la stabilité des émulsions ou l’assèchement des pétroles. Dans toutes ces situations, il est crucial de comprendre les mécanismes physiques en jeu, de manière pouvoir influencer la coalescence, la favoriser ou au contraire l’inhiber, selon les besoins. Dans cette thèse, nous étudions la coalescence dans l’air entre deux gouttes attachées et décomposons le processus global en quatre étapes : l’approche avec drainage du film d’air entre les gouttes, le perçage des interfaces, l’ouverture du pont résultant de ce perçage, les oscillations amorties conduisant à l’équilibre de la goutte résultante. Les théories décrivant les étapes 1, 2 et 4 font intervenir des modèles hydrodynamiques continus, se plaçant à une échelle macroscopique. Cependant, à l’articulation entre les deux premières étapes, intervient le perçage des interfaces, processus gouverné par des forces dont la portée correspond à une échelle de quelques dizaines de nanomètres. Une des difficultés les plus importantes dans l’étude de la coalescence est celle de l’intégration des processus ayant lieu à un niveau moléculaire, dans une théorie du continuum dont l’échelle caractéristique est bien supérieure. L’objectif est de faire le lien entre les différentes échelles : y a-t-il des interactions entre les processus se produisant à ces différentes échelles ? Pour répondre à cette question, nous développons trois axes de travail, engageant chacun une échelle caractéristique. L’un est l’étude, au niveau macroscopique du micromètre, de l’ouverture du pont liquide. Grâce à une caméra rapide, plusieurs régimes d’écoulement sont mis en évidence. Les modèles théoriques existants concernent essentiellement le régime visqueux, et aucun modèle complet ne décrit le régime purement inertiel. Nous explorons expérimentalement ce régime et décrivons la forme et la longueur du pont, à l’aide d’ondes capillaires. Nous mettons en évidence l’existence de deux lignes de très forte courbure, que nous appelons singularités, qui naissent sur le lieu de perçage des interfaces et se propagent presque sans déformation de part et d’autre. Ces singularités, conditionnées par la tension superficielle, moteur de la coalescence, façonnent la forme du pont liquide et donc l’écoulement dans ce dernier. Nous proposons un modèle simple d’écoulement inertiel, basé sur la forme du pont liée à ces singularités. Ce modèle permet de mieux comprendre les rôles des forces hydrodynamiques et de la courbure dans l’évolution temporelle de la largeur du pont. Un autre axe est une étude expérimentale par Microscope à Force Atomique, qui permet de décrire les forces responsables de la coalescence à l’échelle nanométrique, les déformations des gouttes intervenant à cette échelle et leur rôle dans la rupture des interfaces. Les mesures de forces entre goutte et flaque, puis entre deux gouttes sont effectuées avec un AFM principalement en mode dynamique de Modulation de Fréquence. Elles permettent de mettre en évidence une distance seuil de déclenchement de l’instabilité hydrodynamique responsable de la coalescence et de mesurer cette distance en fonction des propriétés physiques du liquide et du rayon des gouttes. Un diagramme de coalescence est proposé, qui permet de prévoir la valeur de la distance de déclenchement de la coalescence et le rôle des déformations d’interfaces à l’échelle nanométrique. Enfin, les oscillations du pont liquide, générées par la coalescence, sont étudiées, les modes et fréquences propres sont calculés numériquement par la méthode des éléments finis, puis comparés aux valeurs expérimentales mesurées à partir des films acquis par caméra rapide