Modélisation multi-échelle de la plasticité de UO2 sous influence des défauts d’irradiation

Uranium dioxide (UO2) is the main nuclear fuel used in pressurized water reactors. Understanding its mechanical behaviour is of great interest for nuclear safety. Under accidental operating conditions, the temperature increases considerably (T>1900K) and favors creep deformation, which must be taken into account in the assessment of fuel integrity. UO2 fuel pellets are then subjected to microstructural changes due to irradiation induced defects such as the prismatic dislocation loops (generated by the accumulation of interstitial atoms) that can influence the viscoplastic behaviour of the pellets. The first objective of this thesis work is to study the cores and mobility of dislocations in 1/2{100} systems, the main slip mode of UO2. First, the different core structures (neutral and charged) of the edge dislocation are studied using molecular statics and a classical interatomic potential. Several stable core structures are identified, including the asymmetric neutral Ashbee core. Nevertheless, this core structure is not stable at temperature, where a "zig-zag" configuration appears. This structure is further studied with the same potential, as well as with a variable charge potential and DFT simulations are performed at CEA Cadarache. The mobility of the edge dislocation in 1/2{100} is then investigated at various temperatures and stresses using molecular dynamics simulations, the athermal and thermally activated regimes being identified as well as an athermal transition temperature. Subsequently we examine how the primary 1/2{100} dislocations interact with the 1/2{110} prismatic loops with the goal of building a crystal plasticity framework for UO2 . First, molecular dynamics simulations are performed to characterize the local contact reactions between the 1/2{100} mobile dislocations and various {110} prismatic loop configurations at 2000 K under constant shear stress. Particular attention is paid to the influence of the irradiation loop radius on the reaction. In parallel, atomistically-informed discrete dislocation dynamics (DDD) simulations are performed to verify the reproducibility of atomistic results using elastic theory. While some dislocation reactions show similarities with common observations in metals, original configurations also appear, requiring a specific treatment in DDD. Finally, massive simulations are performed in DDD to quantify the hardening induced by a large population of irradiation loops fitted to the experiments. Local contact reactions are studied and irradiation-induced hardening is compared to other contributions to UO2 strengthening, such as forest hardening.Le dioxyde d'uranium (UO2) est le principal combustible nucléaire utilisé dans les réacteurs à eau pressurisée. La compréhension de son comportement mécanique est d'un intérêt majeur pour la sûreté nucléaire. Dans des conditions de fonctionnement accidentelles, la température augmente considérablement (T>1900K) et favorise la déformation par fluage, qui doit être prise en compte dans l'évaluation de l'intégrité du combustible. Les pastilles de combustible UO2 sont alors soumises à des changements microstructuraux dus à des défauts induits par l'irradiation tels que les boucles de dislocation prismatiques générées par l'accumulation d'atomes interstitiels pouvant influencer le comportement viscoplastique des pastilles. Le premier objectif de ce travail de thèse est d’étudier les cœurs et la mobilité des dislocations dans les systèmes 1/2{100}, le mode de glissement principal de UO2. Tout d’abord, les différents cœurs (neutres et chargés) de la dislocation coin sont étudiés par statique moléculaire à l’aide d’un potentiel interatomique classique. Plusieurs structures de cœurs stables sont identifiées, dont le cœur neutre asymétrique d’Ashbee. Néanmoins, cette structure de cœur n’est pas stable en température, où une configuration en « zig-zag » apparaît. Cette structure est davantage étudiée avec le même potentiel, ainsi qu’avec un potentiel à charges variables et des calculs DFT sont réalisés au CEA de Cadarache. La mobilité de la dislocation coin dans 1/2{100} est ensuite étudiée à différentes températures et contraintes, grâce à des simulations de dynamique moléculaire, les régimes athermique et thermiquement activé sont identifiés et une température de transition athermique est estimée. Par la suite nous examinons comment les dislocations mobiles 1/2{100} interagissent avec les boucles prismatiques 1/2 {110} dans le but de construire un cadre de plasticité cristalline pour UO2. Tout d'abord, des simulations de dynamique moléculaire sont réalisées pour caractériser les réactions de contact local entre les dislocations 1/2{100} glissiles et diverses configurations de boucles prismatiques {110} à 2000 K sous une contrainte de cisaillement constante. Une attention particulière est accordée à l’influence de la taille d’une boucle d'irradiation sur la réaction. En parallèle, des simulations de dynamique des dislocations discrètes (DDD), informées par la DM, sont effectuées afin de vérifier la reproductibilité des résultats atomistiques en utilisant la théorie élastique. Alors que certaines réactions des dislocations présentent des similitudes avec des observations courantes dans les métaux, des configurations originales apparaissent également, nécessitant un traitement spécifique dans la DDD. Pour finir, des simulations massives sont réalisées en DDD pour quantifier le durcissement induit par une population statistique de boucles d'irradiation dont la densité est ajustée sur les expériences. Les réactions locales de contact sont étudiées et le durcissement induit par l'irradiation est comparé à d'autres contributions au renforcement de UO2, comme par exemple le durcissement de la forêt