Dynamique moléculaire de canaux d'eau synthétiques auto-assemblés

Access to clean water for agriculture and food is one of the major challenges for the future of humanity in the coming decades. In order to use at lower cost the sea water present in large quantities on the planet, the current desalination membranes require technological improvements. Chemical synthesis provides biomimetic solutions such as artificial water channels to shape the membranes of tomorrow. Over the past decade, our collaborators at the European Membrane Institute laboratory, M. Barboiu et al. have developed a wide variety of chemical systems, both capable of self-assembly in lipid/polymeric membranes and matching or exceeding the permeability/selectivity of natural aquaporins. While advances in chemical engineering are multiplying, the underlying mechanisms of transport and stability of nanoscale assemblies remain poorly understood at the theoretical level. In this thesis, we used crystallographic data and molecular dynamics simulations to determine the link between the structure and water permeability of amphiphilic molecular assemblies. We investigated the effect of certain simulation parameters such as the force field, the initial assembly size, and the sampling of initial conditions on the stability and the permeability of the channels. Under certain conditions, we observed the relaxation of the hypothetical crystalline form to a more disordered sponge-like form. Finally, we also characterized the structure of molecular aggregates in water-ethanol mixtures to explore the mechanisms behind the experimentally observed dispersion of these nanoparticles in polymeric membranes. Predictions on the structure and dynamics of these compounds can be verified through material characterization experiments.L'accès à une eau saine pour l'agriculture et l'alimentation est un des enjeux majeurs des prochaines décennies pour l'avenir de l'humanité. Afin d'utiliser à moindre coût l'eau de mer présente en grande quantité sur la planète, les membranes actuelles de désalinisation nécessitent des améliorations technologiques. La synthèse chimique apporte des solutions biomimétiques comme les canaux d'eau artificiels pour façonner les membranes de demain. Depuis une dizaine d'années, nos collaborateurs du laboratoire de l'Institut Européen des Membranes, M. Barboiu et al. ont développé une grande variété de systèmes chimiques, à la fois capable d'auto-assemblage dans les membranes lipidiques/polymériques et égalant voire surpassant la perméabilité/sélectivité des aquaporines naturelles. Tandis que les avancées en ingénierie chimique se multiplient, les mécanismes sous-jacents de transport et de stabilité des assemblages à l'échelle nanométrique restent mal compris au niveau théorique. Dans cette thèse, nous avons utilisé des données de cristallographie et des simulations de dynamique moléculaire afin de déterminer le lien entre la structure et la perméabilité en eau d'assemblages de molécules amphiphiles. Nous avons étudié l'effet de certains paramètres de simulation comme le champ de force, la taille initiale des assemblages et l'échantillonnage des conditions initiales sur la perméabilité des canaux. Sous certaines conditions, nous avons observé la relaxation de la forme hypothétique cristalline vers une phase éponge plus désordonnée. Enfin, nous avons également caractérisé la structure des agrégats moléculaires dans les mélanges eau-éthanol afin d'explorer les mécanismes à l'origine de la dispersion des nanoparticules observée expérimentalement dans les membranes polymériques. Des prédictions sur la structure et la dynamique de ces composés pourront être vérifiées au travers d'expériences de caractérisation des matériaux