Preparation of ceramic monolithic catalyst for catalytic oxidation of BTEX

Zbog sve većih i učestalijih emisija iz brojnih industrijskih, ali i ostalih izvora emisija, zagađenje zraka postaje sve veći problem koji se prioritetno razmatra u okviru ukupne strategije zaštite okoliša. Hlapljivi organski spojevi koji pri normalnim uvjetima tlaka i temperature vrlo lako isparavaju predstavljaju jednu od najznačajnijih skupina spojeva koji uzrokuju onečišćenje atmosfere. Najznačajniji predstavnici aromatskih hlapljivih organskih spojeva su benzen, toluen, etilbenzen te izomeri ksilena (o-ksilen, m-ksilen i p-ksilen), koji uobičajeno dolaze pod zajedničkim nazivom BTEX. S obzirom na to da su lako hlapljivi, a sastavni su dio brojnih proizvoda koji su svakodnevno u upotrebi, sve se više istražuje njihov učinak na ljudsko zdravlje. Postoje brojne metode kojima se nastoji spriječiti emisija BTEX spojeva u okoliš, pri čemu se katalitička oksidacija pokazala vrlo učinkovitim načinom razgradnje navedenih spojeva. Cilj ovog diplomskog rada je priprema keramičkih monolitnih katalizatora za katalitičku oksidaciju BTEX spojeva. Ispitana je mogućnost primjene cirkonijeva dioksida (ZrO2) kao filamenta za izradu 3D-ispisanih keramičkih monolitnih nosača, pri čemu je primijenjena proizvodnja rastaljenim filamentom koja pripada tehnikama aditivne proizvodnje. Također, korištene su dostupne metode karakterizacije cirkonijeva dioksida u svrhu dobivanja što boljeg uvida u svojstva materijala. Kao katalitički aktivan sloj korišten je miješani oksid mangana i željeza, odnosno MnFeOx, a njegovo nanošenje na monolitni nosač provedeno je metodom mokre impregnacije. Zbog nepravilne i kompleksne geometrije, određena je približna geometrijska površina dobivenog nosača koja iznosi 53,4 cm^2, dok je masa nanesenog katalitički aktivnog sloja 50,3 mg. Aktivnost pripremljenih monolitnih katalizatora za oksidaciju BTEX-a ispitana je pri različitim temperaturama i prostornim vremenima. Dobiveni rezultati uspoređeni su s rezultatima dobivenim primjenom keramičkih kordijeritnih monolitnih katalizatora s različitim dimenzijama kanala te s monolitnim katalizatorima izrađenim postupkom stereolitografije. U završnom dijelu rada provedena je kinetička analiza i modeliranje monolitnog reaktora, pri čemu su eksperimentalni rezultati uspoređeni s teorijskim rezultatima dobivenim primjenom 1D pseudohomogenog i 1D heterogenog modela, pri čemu su izvedeni odgovarajući zaključci.Due to increasing and more frequent emissions from numerous industrial and other sources, air pollution is becoming a growing problem, which is given priority in the overall environmental protection strategy. Volatile organic compounds, which easily evaporate under normal pressure and temperature conditions, represent one of the most significant groups of compounds causing atmospheric pollution. The most significant representatives of aromatic volatile organic compounds are benzene, toluene, ethylbenzene, and xylenes isomers (o-xylene, m-xylene, and p-xylene), commonly referred to as BTEX. Since they are highly volatile and are part of numerous products used daily, their impact on human health is being increasingly investigated. There are various methods aimed at preventing the emission of BTEX compounds into the environment, with catalytic oxidation proving to be a highly effective way of degrading these compounds. The aim of this work is to prepare ceramic monolithic catalysts for the catalytic oxidation of BTEX compounds. The possibility of using zirconium dioxide (ZrO2) as a filament for the production of 3D-printed ceramic monolithic supports was examined, employing the production with the molten filament, which belongs to additive manufacturing techniques. Additionally, available characterization methods of zirconium dioxide were used to gain a better insight into the material's properties. The catalytically active layer used was a mixed manganese and iron oxide, MnFeOx, and its application to the monolithic support was carried out by the impregnation method. Due to the irregular and complex geometry, the approximate geometric surface area of the obtained support was determined to be 53.4 cm^2, while the mass of the applied catalytically active layer was 50.3 mg. The activity of the prepared monolithic catalysts for the oxidation of BTEX was tested at different temperatures and space times. The obtained results were compared with the results obtained using ceramic cordierite monolithic catalysts with different channel dimensions, as well as with monolithic catalysts made by stereolithography. In the last part of the work, a kinetic analysis and modeling of the monolithic reactor were carried out, comparing the experimental results with the theoretical results obtained with the 1D pseudohomogeneous and 1D heterogeneous models, and drawing appropriate conclusions