Lasers à cascade quantique moyen infrarouges stabilisés sur des peignes de fréquences avec traçabilité au SI : application à la spectroscopie de haute précision du méthanol et de l’ozone

We have developed two mid-infrared (MIR) laser spectrometers that combine very high resolution, tunability, detection sensitivity and absolute frequency control. The first uses a 10.3 μm quantum cascade laser (QCL) phase-locked to a frequency comb which is itself stabilized to a 1.55 μm ultra-stable laser transmitted by fiber link from LNE-SYRTE, where it is measured against primary standards. This yields a laser emission width of ∼0.1 Hz, with a stability better than 2 × 10^(−15) from 0.1 s to 10^4 s, and a relative frequency uncertainty that reaches the 10^(−15) range. We have recorded saturated absorption lines of methanol in a Fabry-Perot cavity. Resolutions of ∼15 kHz, and statistical and systematic uncertainties on the absorption frequencies in the hundred hertz and sub-kilohertz range, respectively, have been obtained. This is an order of magnitude improvement over previous work on methanol at LPL. We also present a second spectrometer dedicated to saturated absorption spectroscopy of ozone in a cell. Using a 9.5 μmQCL similarly stabilized to a frequency reference provided via a fiber link from LNE-SYRTE, we were able to observe the first saturated absorption lines of the ozone main isotopologue. The resolution is sub-megahertz and the uncertainties on line centers are a few tens of kilohertz, 1 to 2 orders of magnitude better than literature values. These developments pave the way for the use of MIR laser spectroscopy of an increasing variety of polyatomic molecules to perform tests of fundamental physics and explore the limits of the standard model, and to provide increasingly accurate spectroscopic data for species of atmospheric and astrophysics interest.Nous avons développé deux spectromètres moyen infrarouge (MIR) qui combinent très haute résolution, accordabilité, sensibilité de détection et contrôle de la fréquence absolue. Le premier utilise un laser à cascade quantique (QCL) à 10,3 μm, asservi en phase sur un peigne de fréquences lui-même stabilisé sur un laser ultra-stable à 1,55 μm transmis par fibre depuis le LNE-SYRTE, où il est calibré sur des étalons primaires. On obtient un QCL de largeur ∼0,1 Hz, avec une stabilité meilleure que 2×10^(−15) de 0,1 s à 10^4 s, et une incertitude relative en fréquence dans la gamme des 10^(−15). La spectroscopie d’absorption saturée du méthanol en cavité Fabry-Perot a permis d’atteindre des résolutions de ∼15 kHz, des incertitudes statistiques sur les fréquences d’absorption de ∼100 Hz et des incertitudes systématiques