Production in the molten state of polyester and biofiller based composites : orientation and compatibilization

Les travaux de cette thèse s’intéressent au développement de nouveaux matériaux composites polymères partiellement biosourcés, biodégradables. Ces composites, obtenus par la technique de mélange à l’état fondu, associent des polymères de synthèse (Poly butylène adipate-co-téréphthalate, PBAT) et des charges lignocellulosiques ou cellulosiques, tel que des microfibrilles cellulose (MFC) sous forme d’aérogel ou en poudre et des nanocristaux de cellulose (CNC). Les charges étudiées présentent une grande diversité de propriétés mécaniques, cristallinité, forme et facteur de forme. L’étude de l’effet de ces caractéristiques sur les propriétés du matériau composite a été menée. Il a été montré que le facteur de forme est le facteur dominant qui améliore la rigidité mais il réduit la ductilité du polymère.Trois méthodes ont été testées pour améliorer la dispersion. Il a été montré que la méthode la plus efficace pour améliorer la dispersion par interaction entre la matrice polymère et la charge est l'ajout d'amidon agissant comme compatibilisant en raison de sa similarité chimique avec la cellulose. Cette méthode a permis la création d'un réseau percolant.Des composites à base d'un mélange commercial de PBAT et d'amidon thermoplastique, renforcés par des MFC (5 et 10%-m) ont été étudiés. La caractérisation des composites obtenus a confirmé l’interaction entre l’amidon thermoplastique et la cellulose.La dernière partie de ce travail a montré l’importance du taux de cisaillement pour l’orientation des charges à haut facteur de forme.The work of this thesis focuses on the development of new biobased polymer composites, fully biodegradablecombining, by melt mixing, synthetic polymers (polybutylene terephatalate, PBAT) and lignocellulosic orcellulosic fillers, such as microfibrillated cellulose (MFC) in the airgel or powder form and cellulosenanocrystals (CNC).The fillers show a large variety of mechanical properties, crystallinity, form and aspect ratio. It has been shownthat the aspect ratio is the dominant factor that improves stiffness but reduces the ductility of the polymer.Three methods were tested to improve dispersion. It has been shown that the most efficient method forimproving dispersion is through the interaction between the polymer matrix and the filler. This is achieved withthe addition of starch acting as a compatibilizing agent due to its chemical similarity with cellulose. Thismethod has enabled the creation of a percolating network.Composites based on a commercial mixture of PBAT and thermoplastic starch (MB), reinforced with MFC (5and 10%-wt) were studied. The characterization of the composites obtained has confirmed interactionbetween thermoplastic starch and cellulose.The last part of this work has shown the importance of the shear rate for the orientation of fillers with highaspect ratios