Der analytische R-Matrix-Ansatz für Starkfelddynamik

In this thesis, we present a new theoretical framework for describing the electron dynamics induced when an atom or molecule is exposed to a strong low frequency laser field, focusing especially on strong field ionization. This process is at the heart of a wide variety of phenomena in the fast-developing field of attosecond science, and a good theoretical description is vital if we are to correctly interpret experimental results and understand the underlying physics. Obtaining such a description, however, poses a considerable challenge. The process is highly non-linear and although a number of methods have been developed to treat this problem, each is subject to its own limitations and caveats. In light of this, we develop a flexible new approach to the problem, known as the Analytical R-Matrix (ARM) method. After reviewing the basic physics involved and the current theoretical state of the art, we introduce the central premise of ARM and present a first-principles derivation of its key equations. This is done first for a single-electron system and then extended to the multi-electron case – where we show how ARM can be used to describe correlation-driven excitations of the ion induced by the outgoing electron. Having established the basic formalism, we move on to a more detailed investigation of the predictions of ARM and its physical interpretation. Focusing on circularly polarized fields, we study the effects of the ionic core on the outgoing electron and validate our theory by comparing our results with exact ab initio numerical calculations. Finally, we proceed to apply ARM to analyze the physics behind a recently developed experimental technique known as the attoclock. This experiment aims to resolve tunnelling time delays in strong field ionization and its interpretation has attracted considerable controversy and heated debate. We show how the ARM method can be used to look inside the physics that takes place in such experiments and present a method for reconstructing ionization times from the physically measured observables. Doing so, we are able to unambiguously address the question of time delays and – by calibrating the attoclock for the one-electron case – open the way to study multielectron dynamics.In dieser Arbeit präsentieren wir einen neuen theoretischen Rahmen für die Beschreibung der Dynamik der Elektronen eines Atoms oder Moleküls das einem starken Niederfrequenzlaserfeld ausgesetzt ist. Unser Schwerpunkt liegt vor allem bei der Ionisierung durch starke Felder. Dieser Prozess liegt einer Vielzahl von Phänomenen in dem sich schnell entwickelnden Gebiet der Attosekunden Wissenschaft zugrunde. Eine gute theoretische Beschreibung ist von entscheidender Bedeutung um die experimentellen Ergebnisse richtig zu interpretieren und die zugrundeliegende Physik zu verstehen. Eine solche theoretische Beschreibung stellt jedoch eine beträchtliche Herausforderung dar. Die Dynamik ist hochgradig nicht-linear, und obwohl eine Reihe von Methoden entwickelt wurden um dieses Problem zu behandeln, sind diese jeweils nur begrenzt anwendbar. Vor diesem Hintergrund entwickeln wir eine flexible neue Herangehensweise an das Problem, das Analytical R-Matrix (ARM) Verfahren. Nachdem wir die zugrundeliegende Physik und den aktuellen theoretischen Stand der Technik dargestellt haben, führen wir die zentrale Prämisse der ARM ein und präsentieren eine first-principle Ableitung der zentralen Gleichungen. Dies wird zunächst für ein Einzelelektronen-System durchgeführt und dann auf den Mehr-Elektronenstrahl Fall verallgemeinert – hier zeigen wir, wie ARM verwendet werden kann, um Korrelationsgetriebene Anregungen des Ions, welche durch das auslaufenden Elektronen induziert werden, zu beschreiben. Nachdem wir den grundlegenden Formalismus etabliert haben, widmen wir uns einer detaillierteren Untersuchung der Vorhersagen von ARM und ihrer physikalischen Interpretation. Wir konzentrieren uns auf zirkular polarisierte Felder und untersuchen die Auswirkung des ionisierten Kerns auf die ausgehenden Elektronen. Wir validieren unsere Theorie durch den Vergleich unserer Ergebnisse mit exakten ab initio numerische Berechnungen. Schließlich verwenden wir ARM um die Physik hinter einer kürzlich entwickelten experimentellen Technik, die als Attoclock bekannt ist, zu analysieren. Dieses Experiment soll die Tunnelzeitverzögerungen bei der Ionisation durch starke Felder messen. Die Auslegung der Ergebnisse ist Gegenstand von Kontroversen und einer anhaltenden, hitzigen, Debatte. Wir zeigen, wie das ARM-Verfahren verwendet werden kann, um in die Physik, die in solchen Experimenten stattfindet, hineinzusehen, und stellen eine Methode zur Rekonstruktion der Ionisationszeiten vor, die direkt von den physikalisch gemessen Observablen ausgeht. Damit sind wir in der Lage, die Frage der Zeitverzögerungen eindeutig anzugehen und – durch die Kalibrierung des Attoclock im Ein-Elektronen-Fall – den Weg zur Untersuchung der Dynamik von Mehrelektronensystemen zu öffnen