Magnetische und kalorische Eigenschaften von reinen und dotierten Quanten-Spin-Leitern im Magnetfeld

Eindimensionalität in Quantensystemen ist eine mögliche Ursache für neuartige Zustände kondensierter Materie. Experimentell wird dies zum Beispiel durch magnetische Isolatoren mit antiferromagnetischer Austauschwechselwirkung realisiert. Zu den wichtigsten Materialien, die zur Zeit hinsichtlich solch neuartiger makroskopischer Quantenzustände untersucht werden, zählen Spinleitern. Die ”Sprossen” der Leiter werden in diesem Fall von Paaren (Dimeren) von magnetischen Momenten mit Spin 1/2 gebildet, wobei sich die Dimere in einem kooperativen Quanten-Singulett Zustand befinden. Die Stärke der antiferromagnetischen Wechselwirkungen bestimmt dabei den experimentellen Zugang zu solchen Materialien hinsichtlich Temperatur und Magnetfeld. Ein Paradebeispiel für eine solche antiferromagnetische Quanten-Spinleiter ist das metall-organische Material (C5H12N)2CuCl4. Der Einfluss eines äußeren Magnetfeldes auf dieses eindimensionale Quanten-Spinsystem wurde bis zur vollständigen Ausrichtung der magnetischen Momente im Feld und bei tiefen Temperaturen untersucht. In dieser Arbeit wurde das Phasendiagramm von (C5H12N)2CuCl4 im Temperaturbereich von 0.1 K bis 4 K und im Magnetfeld bis 12 T bestimmt. Dies geschah durch Messungen der Magnetisierung, der spezifischen Wärmekapazität, der Entropie und des magnetokalorischen Effektes. Dazu wurden eigens zwei Magnetometer für den Einsatz bei tiefen Temperaturen und in starken Magnetfeldern aufgebaut: Beim Cantilever-Magnetometer befindet sich die Probe im Feld einer Gradientenspule. Wirken dadurch bedingte magnetische Kräfte oder Drehmomente auf die Probe, so verbiegt sich ein dünner Hebelarm aus Silizium, der Cantilever, wobei die Verbiegung kapazitiv gemessen wird. Aus der Kapazitätsänderung kann mit der entwickelten Messmethode die Magnetisierung quantitativ bestimmt werden. Das Cantilever-Magnetometer befindet sich in einem 10 mK Entmischungskryostaten mit einem 17 T supraleitenden Magneten, der für diese Arbeit aufgebaut wurde. Das zweite Magnetometer ist thermodynamischer Natur. Über die Maxwellrelationen wird die Magnetisierung aus dem quasi-isothermen magnetokalorischen Effekt berechnet. Die Ergebnisse der magnetischen und kalorischen Messungen an (C5H12N)2CuCl4 zeigen sehr gute Übereinstimmung mit theoretisch bestimmten Werten. Dies geschah zum einen durch die exakte Diagonalisierung des Spinleiter-Hamiltonoperators, zum anderen durch Abbilden des Spinleiter-Hamiltonoperators auf den Hamiltonoperator einer antiferromagnetischen Spin-1/2 Heisenberg-XXZ-Kette, für den analytische Lösungen der physikalischen Größen bekannt sind. Für (C5H12N)2CuCl4 konnten zwei Quantenkritische Punkte bei Magnetfeldern von 1.73 T und 4.38 T identifiziert werden. Die gemessenen physikalischen Eigenschaften wurden hinsichtlich ihres kritischen Verhaltens untersucht. Ersetzt man einen Teil der Chloratome in (C5H12N)2CuCl4 durch Brom, dann entstehen Spinleitern mit zufällig variierender Austauschwechselwirkung. Solche Proben wurden ebenfalls durch Messungen der Magnetisierung, der spezifischen Wärmekapazität, der Entropie und des magnetokalorischen Effektes bis 0.3 K und 14.5 T charakterisiert. Diese Messungen erlaubten die Untersuchung von quantenmechanischen Korrelationen der Dimere oder von eindimensionalen antiferromagnetischen Spingläser im Magnetfeld. Außerdem können diese dotierten Spinleitern z.B. als Modellsystem für Teilchen in einem zufälligen eindimensionalen Potential dienen. Wie ein variables chemisches Potential erlaubt das äußere Magnetfeld dann das Einstellen der Teilchenzahl.A possible origin of new states of matter is one-dimensionality in quantum systems. These can be realised experimentally in magnetic insulators with antiferromagnetic exchange interactions. Among the currently most important systems being investigated for such novel macroscopic quantum phenomena are spin ladders. In this case, dimers of spin-1/2 magnetic moments form ”rungs” of the ladder and a cooperative quantum singlet phase evolves. The absolute strength of the antiferromagnetic exchange coupling determines the experimental access to such materials, regarding temperature and magnetic field. A very good example for an antiferromagnetic quantum spin ladder is the metal organic compound (C5H12N)2CuCl4. The influence of an external magnetic field on this one-dimensional quantum spin system was investigated up to full polarisation of the magnetic moments. In this thesis, the phase diagram of (C5H12N)2CuCl4 was determined in the temperature range from 0.1 K to 4 K and in magnetic fields up to 12 T by measurements of magnetisation, heat capacity, entropy and magnetocaloric effect. In order to do that, two magnetometers were constructed, that can be operated at low temperatures and in high magnetic fields: The cantilever is a force magnetometer and uses a magnetic gradient coil. The sample is placed on a thin silicon lever, that bends, if the sample experiences magnetic forces or torques. The bending is read out capacitively. A measurement procedure was developed, to obtain the magnetisation in absolute units from the capacitance signal. The cantilever magnetometer is placed in a 10 mK dilution refrigerator with a 17 T superconducting magnet, that was brought to operation for this thesis. The second magnetometer uses a caloric technique. Using Maxwell’s relations, magnetisation is obtained from measurements of the quasi-isothermal magnetocaloric effect. The results of the magnetic and caloric measurements of (C5H12N)2CuCl4 show very good agreement with theoretical calculations. One applied method was the exact diagonalisation of the spin ladder Hamiltonian. The other method used the mapping of the spin ladder Hamiltonian to the problem of the antiferromagnetic spin-1/2 Heisenberg XXZ-chain, that offers analytical expressions of the physical properties. Two quantum critical points could be identified at magnetic fields of 1.73 T and 4.38 T. The critical behaviour of the measured properties was investigated. By replacing a certain amount of chlorine in (C5H12N)2CuCl4 with bromine, spin ladders with random exchange interactions result. Such samples were characterised as well by measurements of magnetisation, heat capacity, entropy and magnetocaloric effect down to temperatures of 0.3 K and in magnetic fields up to 14.5 T. This allowed the investigation of correlation effects of the dimers and of one-dimensional antiferromagnetic spin glasses in a magnetic field. As an application, these doped spin ladders may serve as a simple model system for particles in a one-dimensional random potential. Like a chemical potential, the magnetic field allows a control of the number of particles/excitations in this model