Hydride Vapour Phase Epitaxy of Freestanding GaN Layers with Reduced Dislocation Density

Diese Arbeit beschreibt die Herstellung von versetzungsreduzierten und freistehenden GaN-Schichten auf der Basis der Selbstablösung von einem Fremdsubstrat. Die wesentlichen Teilaspekte dabei sind das Wachstum dicker GaN-Schichten mittels Hydridgasphasenepitaxie (HVPE), Maßnahmen zur Reduktion der Versetzungsdichte und die Ablösung der Epitaxieschicht vom Fremdsubstrat. Die Optimierung der Wachstumsbedingungen im verwendeten HVPE-Reaktor führte zunächst zur Abscheidung rissfreier GaN-Schichten auf MOVPE-gewachsenen GaN/Saphir-Startschichten bis zu einer Dicke von 20 µm, bei Anwendung des Lateralen Epitaktischen Überwachsens (ELOG) sogar bis zu einer Dicke von ca. 50 µm. Durch den Übergang von einer streifenförmigen Maskengeometrie hin zu einer isotropen Maskengeometrie mit hexagonal angeordneten Öffnungen war die rissfreie Abscheidung von GaN-Schichten bis zu einer Dicke von 200 µm möglich. Um der Rissbildung durch die tensile Schichtverspannung in noch dickeren Schichten entgegenzuwirken, wurden alternative Maskenmaterialien untersucht. Diese sollten im Gegensatz zu den bisher verwendeten Materialien SiO2 und SiNx als Sollbruchstelle für die Ablösung der überwachsenen GaN-Schicht fungieren und durch die Ablösung zum Abbau der Grenzflächenverspannung führen. Wolframsilizidnitrid (WSiN) ging dabei als geeignetes Material hervor, da hiermit die Selbstablösung vollständiger und rissfreier GaN-Schichten mit Dicken zwischen 400 µm und 640 µm und einem Durchmesser von 50 mm demonstriert werden konnte. Die selbstabgelösten Schichten wiesen nach der Ablösung eine starke konkave Restverkrümmung mit Krümmungsradien zwischen 25 cm und 70 cm auf, welche einer Weiterverarbeitung (Politur, Bauelementepitaxie) entgegensteht. Im Zuge der Verbesserung von Ausbeute und Restverkrümmung wurde daher die Abhängigkeit der Restverkrümmung von den Wachstumsbedingungen und von der hexagonalen Maskengeometrien mit unterschiedlichen GaN:WSiN-Flächenverhältnissen untersucht und deren Einfluss auf die reproduzierbare Ablösung rissfreier Schichten ausgewertet. Ein eindeutiger Einfluss auf die Reproduzierbarkeit und die Restverkrümmung der abgelösten Schichten ließ sich dabei allerdings nicht beobachten. Zur Reduktion der Restverkrümmung der abgelösten GaN-Schichten und zur Erhöhung der Ausbeute wurden mehrere verschiedene Ansätze realisiert. Dazu gehörte unter anderem das Wachstum auf bei Wachstumstemperatur konvex verkrümmten GaN/SiC-Templates und der Einsatz einer neuen Maskengeometrie. Letzteres führte auf GaN/Saphir-Startschichten zu einer signifikant geringeren Restverkrümmung bei gleichzeitig verbesserter Reproduzierbarkeit bei der Ablösung. Weitere Untersuchungen beinhalteten die Reduktion der Versetzungsdichte durch die Abscheidung von in-situ SiNx-Schichten, die Rückseitenbeschichtung von Startsubstraten zur Manipulation der Verkrümmung bei Wachstumstemperatur und die Skalierung auf Waferdurchmesser > 50 mm. Insgesamt wurde ein Verfahren zum Wachstum dicker GaN-Schichten entwickelt, welche durch die Verwendung hexagonaler ELOG-Maske aus WSiN gegenüber dem Startsubstrat versetzungsreduziert sind und sich während des Wachstums oder beim Abkühlen selbständig vom Startsubstrat separieren. Als Ergebnis der Arbeit stehen somit freistehende GaN-Wafer zur Verfügung, die als Grundlage für das Wachstum von GaN-Volumenkristallen dienen können.This thesis is about the realisation of heteroepitaxially grown and self-separated freestanding GaN layers with a reduced dislocation density. The main topics of this work are the growth of thick GaN layers using hydride vapour phase epitaxy (HVPE), arrangements for the reduction of the disloca­tion density, and the separation of the epitaxial layer from the foreign substrate. Optimisation of the growth parameters at first led to deposition of 20 µm thick crack-free GaN layers on MOVPE-grown GaN/sapphire templates, utilisation of epitaxial lateral overgrowth (ELOG) led to layer thicknesses of about 50 µm. Using ELOG masks with hexagonally aligned circular openings instead of a stripe pattern the growth of 200 µm thick crack free GaN layers were possible. To avoid tensile strain induced crack formation alternative mask materials where examined to act as a predetermined lateral fracture plane. Unlike the commonly used mask materials SiO2 and SiNx the alternative materials should promote the separation of the overgrown GaN layers from the starting substrate. Using WSiN masks the self-separation of crack free GaN layers with thicknesses between 400 µm and 640 µm and 2 inch diameter were achieved. These self-separated layers exhibited a strong concave bowing with a radius of curvature between 25 cm and 70 cm which complicates further processing, e. g. polishing and epitaxy of device structures. To improve the yield of the separation process and reduce the residual bow of the resulting layers the dependence of bow on both the growth parameters and several different hexagonal mask geometries with different GaN:WSiN ratios was examined. A clear influence of these parameters neither on the growth nor on the separation process was discovered. Therefore, further concepts were introduced to investigate their influence on the reduction of the residual bow of the self-separated GaN layers. Using SiC as foreign substrate growth starts on compressively strained MOVPE-grown GaN/SiC templates with convex bow at growth temperature which was intended to partially compensate the ELOG layer’s tensile strain but a reduced wafer bow or an increased yield was not observed.In contrast, the design of a new mask geometry led to a sig­nificant reduction of the residual bow when using GaN/sapphire templates and a higher yield compared to the previously used mask geometries. Further investigations applied to the reduction of the dislocation density by using an in-situ grown SiNx micro mask, manipulation of the substrate’s bow at growth temperature utilising backside coating, and the scalability of the separation process up to wafer diameters larger than 2 inch. The final result of this thesis is a process for the growth of freestanding GaN substrates by HVPE. These substrates have a reduced defect density in comparison to the template layers due to the use of an ELOG process with a hexagonal mask geometry. Employing WSiN as mask material results in self-separation of the GaN layers from the template during the growth process. Thus freestanding GaN substrates for the growth of even thicker GaN boules can be supplied