Magnetische Kopplung in dem ferromagnetischen Halbleiter (GaMn)As – spektroskopische Untersuchung mittels Röntgenspektroskopie

Durch die Dotierung von Gallium Arsenid mit Mangan werden lokale magnetische Momente implantiert und gleichzeitig Ladungsträger (Valenzband Löcher) erzeugt, welche eine langreichweitige ferromagnetische Kopplung zwischen den einzelnen Mangan Ionen herstellen können. In dieser Arbeit wurde die magnetische Kopplung sowie die Hybridisierung der Mn Atome in epitaktisch gewachsenen (GaMn)As Schichten mittels Röntgen Absorptions Spektroskopie und magnetischem Röntgen zirkular Dichroismus an den Mn L3,2 Absorptionskanten untersucht. Durch die Kombination von oberflächen- und volumen-sensitiven Messmethoden mit Reflektionsmessungen gelang es ein chemisches und magnetisches Tiefenprofil der Mangan Verteilung in den (GaMn)As Schichten aufzulösen. Dabei wurde eine inhomogene Verteilung von Mangan in zwei unterschiedlichen Grundzustands Konfigurationen deutlich: Im Volumen herrscht im wesentlichen Mangan auf Gallium Plätzen vor, die Hybridisierung mit den sp-Zuständen der As Liganden führt zu einer 3d6 Beimischung zu der 3d5 Grundzustands Konfiguration. An der Oberfläche dagegen findet sich zusätzlich Mangan ein einer reinen 3d5 Konfiguration. Die verstärkte Anlagerung von Mangan 3d5 an der Oberfläche nach dem thermischen Ausheilen von Defekten deutet darauf hin, dass die Oberflächenschicht durch Diffusion von Mangan auf Zwischengitter-Plätzen während des Wachstum und des Ausheilens entsteht. Mit zunehmender Mangan Konzentration wird im Volumen ein zunehmender Anteil von nicht ferromagnetisch gekoppelten Mangan Atomen festgestellt, die eine stark abweichenden 3d4 Grundzustands Konfiguration aufweisen. Ihre Anzahl skaliert ungefähr mit der Anzahl von Mangan Nächster-Nachbar Paare die sich aus einer statistischen Mangan Verteilung ergibt. Beides deutet auf ein Auftreten von antiferromagentischer Kopplung zwischen Mangan Atomen bei höheren Konzentrationen hin. Solch eine antiferromagnetische Kopplung wurde bisher nur in II- VI Halbleitern beobachtet. Die pd-Hybridisierung, in (GaMn)As, welche die magnetische Austausch Wechselwirkung vermittelt, wurde bisher als isotrop betrachtet. Hier wurde die pd-Hybridisierung mittels magnetischem Röntgen zirkular Dichriosmus in Verbindung mit winkelaufgelösten Messungen untersucht. Im Experiment zeigt sich eine Abhängigkeit der dichroischen Linienform und des Orbitalmoments auf der Mangan 3d Schale von der Magnetisierungsrichtung. Diese Winkelabhängigkeit ist ein erster deutlicher Hinweis auf eine Anisotropie in der pd-Hybridisierung und damit auch in der magnetischen Austausch Wechselwirkung.Manganese doped into Gallium Arsenide provides a local spin magnetic moment and acting as an acceptor it creates itinerant holes, which can mediate long range ferromagnetic order. We studied the magnetic coupling of Mn atoms and their hybridization with the GaAs host in epitactically grown (GaMn)As layers, utilizing x-ray absorption spectroscopy and x-ray magnetic circular dichroism at the Mn L2,3 absorption edges. Combining surface and bulk sensitive detection methods with additional reflectivity measurements we resolved a chemical and magnetic depth profile of Mn in the (GaMn)As layer. The depth profile reveals an inhomogeneous distribution of Mn in two different ground state configurations. The bulk is dominated by Mn residing at the Ga sites, for this substitutional Mn the hybridization with the sp-states of the As ligands causes an admixture of a 3d6 weight to the 3d5 ground state configuration. At the surface we find an accumulation of non-ferromagnetic Mn in a pure 3d5 electronic configuration. The enhanced surface segregation of this second Mn species upon annealing provides strong evidence that the surface layer is caused by the diffusion of interstitial Mn during the growth and the annealing. With increasing Mn concentration we find an increasing amount of Mn atoms not participating in the ferromagnetic ordering. Their number scales approximately with the number of Mn nearest neighbor pairs expected for a statistical Mn distribution. For the Mn atoms not participating in the ferromagnetic ordering we also find a reduced number of 3d electrons of close to 3d4. Both observations can be explained by the presence of antiferromagnetically coupled Mn-Mn nearest neighbor pairs at higher Mn concentrations. So far antiferromagnetic coupling has only been observed in doped II-VI semiconductors. The pd-hybridization, mediating the magnetic exchange coupling, is usually assumed to be spherically isotropic. We studied the pd-hybridization by x-ray magnetic circular dichroism measurements with the magnetization aligned along different lattice directions. The experimental data demonstrate a dependence of the XMCD lineshape and the Mn 3d orbital moment on the magnetization direction. This angular dependence is the first experimental indication for an anisotropic pd-hybridization in (GaMn)As and, therefore, magnetic exchange coupling