Approche stochastique du modèle RCTD pour la mesure de l’activité en Cherenkov et par scintillation liquide

International audienceIn the field of radionuclide metrology, the TDCR method is a primary technique based on liquid scintillation using a threephotomultiplier instrumentation. The application of the TDCR model classically implemented in laboratories is investigated in the case of low-energy deposition in the liquid scintillator. For that purpose, the condition of stochastic independence between photomultipliers is introduced in order to express the classical probabilistic relations used for the detection efficiencies of coincidences. Experimentally observed in the case of $^3$H standardization, the time dependence arises when the coincidence resolving time is shorter than the time distribution of scintillation photons. The geometric dependence is also investigated because of the sensitivity of coincidence counting with the position of light emission inside the volume of the liquid scintillator. For that purpose, a new TDCR modeling using the Monte Carlo code Geant4 has been implemented in order to simulate the propagation of photons from their creation in the optical chamber to the production of photoelectrons in liquid scintillation counter. In both cases of stochastic dependence, the influence on the calculation of detection efficiencies and thus on the activity determination is presented. The new TDCR-Geant4 model was also developed to take into account Cherenkov emission; it has been applied to confirm the emission of Cherenkov photons subsequently created by Compton scattering in the photomultiplier windows. Using the TDCR-Geant4 model, a new primary technique is also presented by implementing the TDCR method using the Cherenkov emission. This new technique has been applied to the standardization of the short-lived radiopharmaceutical $^{11}$C ($_{T1/2}$ about 20 min).En métrologie de l’activité, la méthode RCTD (Rapport des Coïncidences Triples à Doubles) est une technique primaire fondée sur la scintillation liquide, utilisant une instrumentation spécifique à trois photomultiplicateurs. Le modèle RCTD statistique de l’émission lumineuse permettant le calcul des rendements de détection des coïncidences est étudié dans le cas de dépôts de basses énergies dans le liquide scintillant. Pour cela, l’indépendance stochastique entre les photomultiplicateurs est introduite comme condition préalable à l’écriture des relations classiques du modèle statistique. Deux phénomènes pouvant conduire à la non-validité de cette condition sont décrits. Mise en évidence expérimentalement avec la mesure d’activité du tritium ($^3$H), la dépendance stochastique de type temporel se manifeste par une perte systématique de coïncidences lorsque le temps de résolution est trop court comparé à la distribution temporelle des photons de scintillation. La dépendance stochastique de type géométrique est également étudiée en raison de la sensibilité du comptage des coïncidences selon le point d’origine de l’émission lumineuse dans le volume du liquide scintillant. Cette étude a été possible grâce au développement d’une nouvelle modélisation avec le code Monte-Carlo Geant4 intégrant la simulation de la propagation des photons optiques jusqu’à la production des photoélectrons dans le détecteur. Dans les deux cas de dépendance stochastique, l’influence sur le calcul des rendements de détection des coïncidences et par suite sur la détermination de l’activité est exposée. Le nouveau modèle RCTD-Geant4 intègre aussi l’émission de photons Cherenkov ; il a permis la confirmation de l’émission de lumière « parasite » sous forme de photons Cherenkov suite à la diffusion Compton dans les faces d’entrée des photomultiplicateurs. Une nouvelle technique primaire RCTD-Cherenkov a également été développée grâce au modèle RCTD-Geant4 ; elle a été notamment appliquée à la mesure d’activité du carbone-11 (radiopharmaceutique à durée de vie courte, $T_{1/2}$ de l’ordre de 20 min)