Élaboration et étude de couches minces à base d'oxydes d'éléments abondants pour le photovoltaïque par spray pyrolyse ultrasonique

The results on elaboration of environmentally compatible, earth-abundant metal oxide thin films using the technique of ultrasonic spray pyrolysis are presented. Three essential materials are developed for the purpose of realization of an “all-oxide” solar cell device: Zinc oxide (ZnO) as window layer; zinc magnesium oxide (ZnMgO) as a buffer layer and cuprous oxide (Cu2O) used as an absorber layer. Comprehensive design of experiments was set up for the elaboration of each material. Highly transparent ZnO was elaborated in wide range of thickness with high crystalline qualities with specific elaboration temperature with a precise control on the concentration of the precursors. ZnMgO was elaborated by varying the molar compositions of the magnesium precursor in the precursor solution. Up to nearly 30 % of Mg, the ZnMgO films exhibited single crystalline phase with high transparencies. High-absorbing Cu 2 O elaboration was optimized with effective control on the elaboration temperature and the concentration of a new reducing agent (D-sorbitol). To expand the horizon of efficiency of our elaboration process, two more materials, ZnAlO and ZnAlMgO, were elaborated. It was found that the optical, electrical, and structural properties of the ZnAlO films could be modulated for use in “all-oxide” solar cells by varying magnesium (up to 7 mol%) and aluminum (up to 2 %). The bandgap energies and the electrical properties of the films were modulated with the co-doping so that they can be integrated as window/top-contact/buffer layers in “all-oxide” solar cells. Additionally, simulations performed using Silvaco Atlas® and Solis also demonstrates the applicability of these films for “all-oxide” solar cells.Dans ce travail de recherche, sont présentés les résultats de l'élaboration de couches minces d'oxydes à base d'éléments abondants par la technique de spray pyrolyse ultrasonique. Trois matériaux constituant les briques de base de la cellule solaire « tout oxyde » ont été développés : l'oxyde de zinc (ZnO) comme couche fenêtre ; l'oxyde de zinc et de magnésium (ZnMgO) comme couche tampon et l'oxyde de cuivre (Cu2O) comme couche absorbante. Un plan d'expériences précis a été mis en place pour chaque type d'élaboration afin de comprendre l'effet des paramètres d'élaboration sur les propriétés des films. Des caractérisations optiques, structurelles, morphologiques et électriques ont été utilisées pour étudier les propriétés du film et les résultats discutés et analysés en détail. Des films minces de ZnO avec une transparence élevée dans une large gamme d'épaisseurs ont été obtenus. Le ZnMgO a été élaboré avec une phase monocristalline et une transparence élevée. La limite de miscibilité du magnésium (près de 30 % dans notre cas) est supérieure à celle habituellement obtenue avec les méthodes d'élaboration sans vide. L'élaboration de l'absorbeur Cu2O a été optimisée avec un contrôle efficace de la température d'élaboration et de la concentration d'un nouvel agent réducteur (D-sorbitol). Pour élargir les perspectives de ce travail, deux autres matériaux, ZnAlO et ZnAlMgO, ont été élaborés. Nous avons ainsi mis en évidence le fait qu'avec de faibles concentrations d'aluminium (jusqu'à 2 %) et de magnésium (jusqu'à 7 %), les propriétés optiques, électriques et structurales des films de ZnAlO pouvaient être modulées pour une utilisation en tant que couche fenêtre ou TCO dans les cellules solaires « tout-oxyde ». De plus, les simulations réalisées à l'aide des logiciels Silvaco Atlas® et Solis démontrent également le potentiel de ces films pour les cellules solaires « tout-oxyde »