Untersuchung von Mischungs- und Transportprozessen in der oberen Troposphäre - unteren Stratosphäre basierend auf in-situ Spurengasmessungen

Die obere Troposphäre / untere Stratosphäre (UTLS: Upper Troposphere / Lower Stratosphere)ist die Übergangsgregion zwischen den dynamisch, chemisch und mikrophysikalisch sehr verschiedenen untersten Atmosphärenschichten, der Troposphäre und der Stratosphäre. Strahlungsaktive Spurengase, wie zum Beispiel Wasserdampf (H2O), Ozon (O3) oder Kohlenstoffdioxid (CO2), und Wolken in der UTLS beeinflussen das Strahlungsbudget der Atmosphäre und das globale Klima. Mögliche Veränderungen in den Verteilungen und Konzentrationen dieser Spurengase modifizieren den Strahlungsantrieb der Atmosphäre und können zum beobachteten Klimawandel beitragen. Ziel dieser Arbeit ist es, Austausch- und Mischungsprozesse innerhalb der UTLS besser zu verstehen und damit Veränderungen der Spurengaszusammensetzung dieser Region genauer prognostizieren zu können. Grundlage hierfür bilden flugzeuggetragene in-situ Spurengasmessungen in der UTLS, welche während der Flugzeugmesskampagnen TACTS / ESMVal 2012 und AIRTOSS - ICE 2013 durchgeführt wurden. Hierbei wurde bei den Messungen von AIRTOSS - ICE 2013 das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute UMAQS (University of Mainz Airborne QCLbased Spectrometer) - Instrument zur Messung der troposphärischen Spurengase Distickstoffmonoxid (N2O) und Kohlenstoffmonoxid (CO) eingesetzt. Dieses erreicht bei einer zeitlichen Auflösung von 1 s eine Messunsicherheit von 0,39 ppbv und 1,39 ppbv der N2O bzw. CO-Mischungsverhältnisse. Die hohe Zeitauflösung und Messgenauigkeit der N2O- und CO- Daten erlaubt die Untersuchung von kleinskaligen Austauschprozessen zwischen Troposphäre und Stratosphäre im Bereich der Tropopause auf räumlichen Skalen kleiner 200 m. Anhand der N2O-Daten von AIRTOSS - ICE 2013 können in-situ detektierte Zirruspartikel in eisübersättigter Luft oberhalb der N2O-basierten chemischen Tropopause nachgewiesen werden. Mit Hilfe der N2O-CO-Korrelation sowie der Analyse von ECMWF-Modelldaten und der Berechnung von Rückwärtstrajektorien kann deren Existenz auf das irreversible Vermischen von troposphärischen und stratosphärischen Luftmassen zurückgeführt werden. Mit den in-situ Messungen von N2O, CO und CH4 (Methan) von TACTS und ESMVal 2012 werden die großräumigen Spurengasverteilungen bis zu einer potentiellen Temperatur von Theta = 410 K in der extratropischen Stratosphäre untersucht. Hierbei kann eine Verjüngung der Luftmassen in der extratropischen Stratosphäre mit Delta Theta > 30 K (relativ zur dynamischen Tropopause) über den Zeitraum der Messkampagne (28.08.2012 - 27.09.2012) nachgewiesen werden. Die Korrelation von N2O mit O3 zeigt, dass diese Verjüngung aufgrund des verstärkten Eintrages von Luftmassen aus der tropischen unteren Stratosphäre verursacht wird. Diese werden über den flachen Zweig der Brewer-Dobson-Zirkulation auf Zeitskalen von wenigen Wochen in die extratropische Stratosphäre transportiert. Anhandrnder Analyse der CO-O3-Korrelation eines Messfluges vom 30.08.2012 wird das irreversible Einmischen von Luftmassen aus der tropischen Stratosphäre in die Extratropen auf Isentropen mit Theta > 380 K identifiziert. Rückwärtstrajektorien zeigen, dass der Ursprung der eingemischten tropischen Luftmassen im Bereich der sommerlichen Antizyklone des asiatischen Monsuns liegt.The upper troposphere / lower stratosphere (UTLS) is the transition region between the two lowest layers of the atmosphere, the troposphere and the stratosphere. These layers strongly differ in their dynamical, chemical and microphysical properties. Trace gases, like water vapour (H2O), ozone (O3) or carbon dioxide (CO2), and clouds in the UTLS influence the radiative budget of the atmosphere and thus the global climate. Possible changes in distributions and concentrations of these constituents modify the radiative forcing of the atmosphere and can therefore contribute to the observed climate change. The aim of this work is to provide a better understanding of the exchange- and mixing-processes within the UTLS, allowing a more precise prediction of changes in the trace gas composition of the UTLS. Airborne in-situ trace gas measurements in the UTLS, recorded during the TACTS/ ESMVal 2012 and AIRTOSS - ICE 2013 campaigns, provide the basis for the analysis of this work. During AIRTOSS - ICE 2013, the UMAQS (University of Mainz Airborne QCL-based Spectrometer) - instrument, which has been developed within the scope of this work, was employed for the first time to measure the tropospheric trace gases nitrous oxide (N2O) and carbon monoxide (CO). With a temporal resolution of 1 s, UMAQS has a measurement accuracy of 0.39 ppbv and 1.39 ppbv for N2O- and CO- mixing ratios, respectively. The high temporal resolution and high measurement accuracy of the N2O- and CO- mixing ratios allow the analysis of small-scale exchange-processes between the troposphere and the stratosphere in the region of the tropopause on spatial scales smaller than 200 m. During AIRTOSS - ICE in-situ detected cirrus particles were found in ice-supersaturated air above the N2O- based chemical tropopause. Using the N2O-CO-correlation, the analysis of ECMWF model data, and the calculation of backward trajectories, the existence of these cirrus particles can be related to irreversible mixing of tropospheric and stratospheric air masses. In-situ measurements of N2O, CO, and methane (CH4) during TACTS and ESMVal 2012 are used to study the large-scale trace gas distributions up to potential temperatures of Theta =410 K in the extratropical stratosphere. Here, a significant strengthening of the tropospheric influence in the extratropical stratosphere with Delta Theta > 30 K (relative to the dynamical tropopause) can be detected over the measurement period (28/08/2012 - 27/09/2012). The correlation of N2O with O3 shows that this results from a stronger entry of air masses from the tropical lower stratosphere. These air masses are transported within the lower branch of the Brewer-Dobson circulation on time scales of a few weeks. During a measurement flight on 30 August 2012 irreversible mixing of air masses from the tropical stratosphere into the extratropics on isentropes with Theta > 380 K is identified using the O3-CO-correlation. Backward trajectories show that these tropical air masses originate from the anticyclone of the Asian summer monsoon