Prediction of new crystal structures under extreme conditions

One of the most important challenges in chemistry and material science is the connection between the contents of a compound and its chemical and physical properties. In solids, these are greatly influenced by the crystal structure.rnrnThe prediction of hitherto unknown crystal structures with regard to external conditions like pressure and temperature is therefore one of the most important goals to achieve in theoretical chemistry. The stable structure of a compound is the global minimum of the potential energy surface, which is the high dimensional representation of the enthalpy of the investigated system with respect to its structural parameters. The fact that the complexity of the problem grows exponentially with the system size is the reason why it can only be solved via heuristic strategies.rnrnImprovements to the artificial bee colony method, where the local exploration of the potential energy surface is done by a high number of independent walkers, are developed and implemented. This results in an improved communication scheme between these walkers. This directs the search towards the most promising areas of the potential energy surface.rnrnThe minima hopping method uses short molecular dynamics simulations at elevated temperatures to direct the structure search from one local minimum of the potential energy surface to the next. A modification, where the local information around each minimum is extracted and used in an optimization of the search direction, is developed and implemented. Our method uses this local information to increase the probability of finding new, lower local minima. This leads to an enhanced performance in the global optimization algorithm.rnrnHydrogen is a highly relevant system, due to the possibility of finding a metallic phase and even superconductor with a high critical temperature. An application of a structure prediction method on SiH12 finds stable crystal structures in this material. Additionally, it becomes metallic at relatively low pressures.Eine der wichtigsten Herausforderungen in der Chemie und der Materialwissenschaft ist die Verknüpfung der Zusammensetzung einer Verbindung mit ihren chemischen und physikalischen Eigenschaften. In Festkörpern sind diese erheblich durch die Kristallstruktur des Systems beeinflusst.rnrnDie Vorhersage von bisher unbekannten Kristallstrukturen in Bezug auf äußere Bedingungen wie Druck und Temperatur ist daher eines der wichtigsten Ziele in der theoretischen Chemie. Die stabile Struktur einer Verbindung ist das globale Minimum ihrer Potentialfläche, welche die hochdimensionale Darstellung der Enthalpie des untersuchten Systems hinsichtlich seiner Strukturparameter ist. Die Tatsache, dass die Komplexität des Problems exponentiell mit der Systemgröße ansteigt ist der Grund, warum es nur durch heuristische Strategien gelöst werden kann. rnrnVerbesserungen der Artificial Bee Colony Methode, bei der die lokale Erkundung der Potentialfläche durch eine hohe Anzahl von unabhängigen Walkern durchgeführt wird, wurden entwickelt und implementiert. Daraus resultiert ein verbessertes Kommunikationsschema zwischen diesen Walkern. Dadurch wird die Suche auf die vielversprechendsten Bereiche der Potentialfläche konzentriert wird.rnrnDie Minima Hopping Methode verwendet kurze Molekulardynamik Simulationen bei erhöhten Temperaturen, um die Strukturaufklärung von einem lokalen Minimum der Potentialfläche zum nächsten zu leiten. Eine Modifikation, bei der die lokalen Informationen um jedes Minimum extrahiert und in einer Optimierung der Suchrichtung verwendet werden, ist entwickelt und implementiert worden. Unsere Verbesserung verwendet diese lokalen Informationen, um die Wahrscheinlichkeit zu erhöhen neue, energetisch niedrigere, lokale Minima zu finden. Dies führt zu einer verbesserten Performance des globalen Optimierungsalgorithmus. rnrnWasserstoff ist ein hoch relevantes System, da die Möglichkeit besteht, dass unter hohem Druck eine metallische Phase und Supraleitung mit einer hohen Sprungtemperatur gefunden werden kann. Eine Anwendung eines Strukturvorhersage-Algorithmus auf SiH12 findet stabile Kristallstrukturen in diesem Material. Zusätzlich finden wir eine Metallisierung bei verhältnismäßig niedrigen Drücken