Heusler compounds for thermoelectric applications

The demands for energy is leading to social and political conflicts in the world. For example, the limited resources of fossil fuels causing a dependence on the oil conveying countries in the world, leading to political discords. One way to save energy is to increase the efficiency of a process. In the field of thermoelectricity waste heat is used to produce electricity, this leads to an improvement of the efficiency. Heusler compounds with C1b structure with the general formula XY Z (X, Y = transition metal, Z = main group element) are in focus of the present thermoelectric research. Their mechanical and thermal stability is exceptional in comparison to the commonly used thermoelectric materials. The possibility to substitute small amounts of elements from the parent compound without destructing the lattice structure allows tuning the electronic properties. This tunability also allows to avoid the use of toxic and expensive elements. The reported thermoelectric Heusler compounds exhibit high electrical conductivity and moderate values of the Seebeck coefficients, which lead to a high powerfactor. The disadvantage of Heusler compounds is their high thermal conductivity. Introducing mass disorder on the X-site lattice is one effective way to produce additional phonon scattering and with it to decrease the thermal conductivity. Another approach is to implement a nano or micro structure in the thermoelectric material. This can be achieved by phase separation, composite materials, pulverization with additional spark plasma sintering or by a complex lattice structure. In the first part of this work, the influence of element substitutions on the Zr0.5Hf0.5NiSn system was investigated, to obtain the knowledge on how to optimize the electronic properties of the Heusler compounds with C1b structure. In line with this, the change of the electronic structure was investigated and a possible mechanism is predicted. In the second part of this work, the phenomenon of phase separation was investigated. First, by applying a phase separation in the well-known system Co2MnSn and subsequently by systematic investiga- tions on the TixZryHfzNiSn. In the third part, the results from the previous parts before were used to produce and explain the best reported Heusler compound with C1b structure exhibiting a Figure of Merit of ZT= 1.2 at 830 K.Der Bedarf an Energie führt zu sozialen und politischen Konflikte in der Welt. Zum Beispiel, die begrenzten Ressourcen fossiler Energieträger verursacht eine Abhängigkeit von den Ölförderländer der Welt, was zu politischen Dissonanzen führt. Ein Weg, um Energie zu sparen, ist die Effizienz eines Prozesses zu erhöhen. Im der Thermoelektrik wird Abwärme zur Stromerzeugung genutzt, was zu einer Verbesserung des Wirkungsgrades führt. Heusler-Verbindungen mit C1b-Struktur mit der allgemeinen Formel XY Z (X, Y = Übergangsmetall, Z = Hauptgruppenelement) sind im Fokus der aktuellen thermoelektrischen Forschung. Deren mechanische und thermische Stabilität ist außergewöhnlich im Vergleich zu den üblicherweise verwendeten thermoelektrische Materialien. Die Möglichkeit, kleine Mengen von Elementen aus der Stammverbindung ohne Zerstören der Gitterstruktur zu ersetzen erlaubt die Abstimmung der elektronischen Eigenschaften. Diese Einstellbarkeit erlaubt es auch, die Verwendung von toxischen und teure Elemente zu vermeiden. Heusler-Verbindungen weisen eine hohe elektrische Leitfähigkeit und einen moderaten Werte des Seebeck-Koeffizienten auf, die zu einem hohen Leistungsfaktor führen. Der Nachteil der Heusler-Verbindungen ist ihre hohe Wärmeleitfähigkeit. Die Einführung von Massenunterschieden auf dem X-Ort-Gitter ist eine effektive Möglichkeit, zusätzliche Phononenstreuung produzieren und damit die Wärmeleitfähigkeit verringern. Ein weiterer Ansatz ist, ein Nano- oder Mikrostruktur des thermoelektrischen Materials zu implementieren. Dies kann durch Phasentrennung, Verbundwerkstoffe, die Pulverisierung mit zusätzlichen Funkenplasmasintern oder durch eine komplexe Gitterstruktur erzielt werden. Im ersten Teil dieser Arbeit wurde der Einfluss des Elements Substitutionen an der Zr0.5Hf0.5NiSn System untersucht, um das Wissen, wie man die elektronischen Eigenschaften der Heusler-Verbindungen mit C1b Struktur zu optimieren erhalten. Im Einklang damit wurde die Änderung der Elektronenstruktur und eine mögliche Mechanismus vorhergesagt wird. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde das Phänomen der Phasentrennung untersucht. Zunächst wird durch Anlegen einer Phasentrennung in dem bekannten System Co2MnSn und anschließend durch systematische Untersuchungen über die TixZryHfzNiSn. Im dritten Teil werden die Ergebnisse aus den vorherigen Teilen, bevor wurden verwendet, um zu produzieren und zu erklären, die beste berichtet Heusler-Verbindung mit C1b Struktur, die eine Leistungszahl von ZT = 1,2 bei 830 K