Aufbau und Charakterisierung eines flugzeuggetragenen Einzelpartikel-Massenspektrometers

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein flugzeuggetragenes Laserablations-Einzelpartikel-Massenspektrometer von Grund auf entworfen, gebaut, charakterisiert und auf verschiedenen Feldmesskampagnen eingesetzt. Das ALABAMA (Aircraft-based Laser ABlation Aerosol MAss Spectrometer) ist in der Lage die chemische Zusammensetzung und Größe von einzelnen Aerosolpartikeln im submikrometer-Bereich (135 – 900 nm) zu untersuchen.rnNach dem Fokussieren in einer aerodynamischen Linse wird dafür zunächst derrnaerodynamische Durchmesser der einzelnen Partikel mit Hilfe einer Flugzeitmessung zwischen zwei Dauerstrichlasern bestimmt. Anschließend werden die zuvor detektierten und klassifizierten Partikel durch einen gezielten Laserpuls einzeln verdampft und ionisiert. Die Ionen werden in einem bipolaren Flugzeit-Massenspektrometer entsprechend ihrem Masse zu- Ladungs Verhältnisses getrennt und detektiert. Die entstehenden Massenspektren bieten einen detaillierten Einblick in die chemische Struktur der einzelnen Partikel.rnDas gesamte Instrument wurde so konzipiert, dass es auf dem neuen Höhenforschungsflugzeug HALO und anderen mobilen Plattformen eingesetzt werden kann. Um dies zu ermöglichen wurden alle Komponenten in einem Rahmen mit weniger als 0.45 m³ Volumen untergebracht. Das gesamte Instrument inklusive Rahmen wiegt weniger als 150 kg und erfüllt die strengen sicherheitsvorschriften für den Betrieb an Bord von Forschungsflugzeugen. Damit ist ALABAMA das kleinste und leichteste Instrument seiner Art.rnNach dem Aufbau wurden die Eigenschaften und Grenzen aller Komponenten detailliert im Labor und auf Messkampagnen charakterisiert. Dafür wurden zunächst die Eigenschaften des Partikelstrahls, wie beispielsweise Strahlbreite und –divergenz, ausführlich untersucht. Die Ergebnisse waren wichtig, um die späteren Messungen der Detektions- und Ablationseffizienz zu validieren.rnBei den anschließenden Effizienzmessungen wurde gezeigt, dass abhängig von ihrer Größe und Beschaffenheit, bis zu 86 % der vorhandenen Aerosolpartikel erfolgreich detektiert und größenklassifiziert werden. Bis zu 99.5 % der detektierten Partikel konnten ionisiert und somit chemisch untersucht werden. Diese sehr hohen Effizienzen sind insbesondere für Messungen in großer Höhe entscheidend, da dort zum Teil nur sehr geringe Partikelkonzentrationen vorliegen.rnDas bipolare Massenspektrometer erzielt durchschnittliche Massenauflösungen von bis zu R=331. Während Labor- und Feldmessungen konnten dadurch Elemente wie Au, Rb, Co, Ni, Si, Ti und Pb eindeutig anhand ihres Isotopenmusters zugeordnet werden.rnErste Messungen an Bord eines ATR-42 Forschungsflugzeuges während der MEGAPOLI Kampagne in Paris ergaben einen umfassenden Datensatz von Aerosolpartikeln innerhalb der planetaren Grenzschicht. Das ALABAMA konnte unter harten physischen Bedingungen (Temperaturen > 40°C, Beschleunigungen +/- 2 g) verlässlich und präzise betrieben werden. Anhand von charakteristischen Signalen in den Massenspektren konnten die Partikel zuverlässig in 8 chemische Klassen unterteilt werden. Einzelne Klassen konnten dabei bestimmten Quellen zugeordnet werden. So ließen sich beispielsweise Partikel mit starkerrnNatrium- und Kaliumsignatur eindeutig auf die Verbrennung von Biomasse zurückführen.rnALABAMA ist damit ein wertvolles Instrument um Partikel in-situ zu charakterisieren und somit verschiedenste wissenschaftliche Fragestellungen, insbesondere im Bereich der Atmosphärenforschung, zu untersuchen.Within this work an aicraft-based single-particle laser-ablation mass spectrometer has been designed from the scratch, built, characterized and deployed during several field campaigns.rnThe ALABAMA (Aircraft-based Laser ABlation Aerosol MAss Spectrometer) is capable of determining the chemical composition and size of single sub-micron (135-900 nm) aerosol particles.rnAfter focusing the particles in an aerodynamic lens, their aerodynamic diameter is specified by measuring their time-of-flight between to continuous wave lasers. Further downstream the particles are evaporated and ionized by a selective laser pulse. The ions are then separated according to there mass-to-charge ratio in a bipolar time-of-flight mass spectrometer. The results give detailed insight into the chemical structure of the individual particles.rnThe entire instrument is designed in a way to be operated on the new high-altitude research aircraft HALO and other mobile platforms. All components have been fitted into a rack with a total volume of less than 0.45m³, not exceeding a total weight of 150 kg and meeting all safety regulations to be operated on board of research aircrafts. Thereby ALABAMA is thernsmallest and most lightweight instrument of its class.rnAfter the setup the properties and constraints of all components have been characterized in detail during several laboratory and field measurements. First the characteristics of the particle beam, like beam width and divergence have been examined. The results were necessary to validate further measurements of detection- and ablation efficiency.rnDuring the following measurements of efficiency it could be shown, that up to 86 % of the aerosol particles could be detected and classified by size, depending on their diameter and properties. Up to 99.5 % of those detected particles could be ionized and chemically analyzed.rnThese high efficiencies are especially useful at high-altitude measurements as particle concentration is often very low.rnThe bipolar mass-spectrometer reached average mass resolutions of up to R=331. During lab and field measurements elements like Au, Rb, Co, Ni, Si, Ti and Pb could be identified by their isotope pattern.rnFirst measurements on board of a ATR-42 research aircraft during the MEGAPOLI campaign in Paris produced an embracing dataset of aerosol particles measured within the planetary boundary layer. ALABAMA could be operated stable and precisely under rough physical conditions (temperatures > 40°C, accelerations +/- 2 g).rnBy evaluating characteristic signals in the mass spectra, the particles could be divided into 8 major chemical classes. Single classes could be allocated to certain sources. Particles with strong potassium and sodium signatures for instance could be traced back to biomass burning events.rnALABAMA is a valuable instrument for in-situ characterization of particles to examine several scientific problems, especially within the field of atmospheric chemistry