Hygroskopische Eigenschaften atmosphärischer Partikel in kontinentalen Luftmassen

Die hygroskopischen Eigenschaften sind wichtige Parameter des atmosphärischen Aerosols. Sie beeinflussen sowohl direkt über den Strahlungsantrieb, als auch indirekt über die Wechselwirkung von Aerosol und Wolken die globale Strahlungsbilanz und somit das Klima. Auch die Sichtweiteveränderung ist von ihnen abhängig. Sie beeinflussen die Partikeldeposition in der Lunge und müssen zur Vermeidung von Artefaktbildung bei der Aerosolmessung berücksichtigt werden.<br>Die vorliegende Dissertation beinhaltet Messungen des wasserlöslichen Volumenanteils und des hygroskopischen Wachstumsfaktors des atmosphärischen Aerosols. Mit diesen Untersuchungen konnte der überwiegende Teil (50 nm bis 4 µm Partikeldurchmesser) des für atmosphärische Prozesse relevanten Größenbereichs gleichzeitig größenaufgelöst und detailliert erfasst werden. Messungen wurden in ruralen, semi-urbanen und frei-troposphärischen Luftmassen durchgeführt. Messverfahren sind die SoFA (Water-Soluble Fraction of Large and Giant Atmospheric Particles)-Methode und der HTDMA (Hygroscopic Tandem Differential Mobility Analyzer). Im Rahmen dieser Arbeit wurde die SoFA-Methode weiterentwickelt.<br>Ein umfangreiches Messprogramm zeigt, dass der mittlere lösliche Volumenanteil des Aerosols mit Werten von ca. 59 % geringe Variationen zwischen den Messstandorten aufweist, lediglich in frei-troposphärischen Luftmassen liegt er mit 66 % erwartungsgemäß höher. Betrachtet man die Daten größenaufgelöst, so zeigt sich, dass im Größenbereich zwischen 200 und 500 nm Partikeldurchmesser der lösliche Volumenanteil ein Maximum aufweist. Ein in semi-urbanem Aerosol gemessener Jahresgang weist, vor allem für Partikel kleiner 300 nm, im Sommer geringere Werte als im Winter auf. Unterhalb 300 nm Partikeldurchmesser treten üblicherweise zwei, oberhalb bis zu drei Partikeltypen unterschiedlicher Hygroskopizität auf: der fast unlösliche Partikeltyp mit löslichen Volumenanteilen bis 12 %, der wahrscheinlich aus Ruß, sekundärem organischem, mineralischem und biologischem Material besteht; der teilweise lösliche Partikeltyp (50 bis 75 %), der als Mischpartikel anzusprechen ist; schließlich der überwiegend lösliche Partikeltyp (ca. 90 %), der wahrscheinlich durch Wolkenprozessierung entsteht. Der Unterschied zwischen den Messstandorten ist auch hier gering. Üblicherweise dominieren die löslicheren Partikeltypen mit relativen Anteilen von 60 bis 95 %, wobei sich ein Minimum der Häufigkeit der löslicheren Partikel zwischen 1.5 und 2.5 µm zeigt. Abschließende größenaufgelöste Modellrechnungen zum Aerosol-Feuchtewachstum unterstreichen die Relevanz dieser Untersuchungen für Strahlungs- und Wolkenprozesse.=== englisch ===Hygroscopic properties are important parameters of atmospheric aerosol. They affect the global radiative budget - and thus the earth\u27s climate - directly by influencing the radiative forcing, as well as indirectly via interaction of aerosol and clouds. They determine the atmospheric visibility, have influence on particle deposition in lungs, and are to be considered in various aerosol measurements to avoid artefacts.<br>The present dissertation describes measurements of the water-soluble volume fraction and the hygroscopic growth factor of atmospheric aerosol. This investigation covers most (50 nm to 4 µm particle diameter) of the atmospherically relevant size range with simultaneous size-resolved and detailed measurements. Measurements have been carried out in rural, semi-urban, and free-tropospheric air masses with the SoFA (Water-Soluble Fraction of Large and Giant Atmospheric Particles) method and a HTDMA (Hygroscopic Tandem Differential Mobility Analyzer). The SoFA method has been developed further within the scope of this work.<br>An extensive measuring program shows, that the average soluble volume fraction of atmosperic aerosol only shows minor variations between the measurement sites, with typical values around 59 %; merely in free-troposheric air masses it exceeds these values with 66 % as expected. Size-resolved data show a maximum in soluble volume fraction between 200 and 500 nm particle diameter. An investigation for seasonal variations carried out in a semi-urban area shows lower soluble volume fractions in summer than in winter time, most notably for particles smaller than 300 nm. Below 300 nm particle diameter usually two, above 300 nm up to three distinct particle types can be found: a nearly insoluble particle type with soluble volume fractions below 12 %, which probably consists of soot, secondary organic, mineral, and biologic material; a partial soluble type (50 to 75 %), which can be taken by a kind of mixed particle; finally, a nearly soluble type (approx. 90 %), which is likely to be produced by cloud processing. Again, difference between the measurement sites is small. In general, the soluble particle types dominate with relative frequencies of 60 to 95 %, whereas a minimum occurs between 1.5 and 2.5 µm. Concluding size-resolved model calculations of aerosol humidity growth point up the importance of these investigations for radiation and cloud processes