Étude de l'impact des émissions de SO2 volcanique aux échelles globale et régionale avec le modèle de chimie-transport MOCAGE

Since the beginning of the 21st century, anthropogenic emissions of SO2 have been de- creasing. Therefore, the relative part of volcanic SO2 emissions in total sulfur emissions is increasing. However, this source of SO2 emissions is characterized by its hightemporal variability, mainly for eruptions. Moreover, there are different sources of uncertainties in the estimation of these emission fluxes. The objective of this thesis is to study the impact of volcanic emissions on the tropospheric budget of sulfur species, at global and regional scales. To do so, the chemistry-transport model MOCAGE (Modèle de Chimie Atmosphérique à Grande Echelle) was improved by taking into account the most recent estimates of volcanic SO2 emissions (passive and eruptive) and by developing a new parameterization representing the injection in altitude of volcanic emissions. Using two complementary studies on two separate years, one representative of a low eruptive year (2013) and the other representative of a high eruptive year (2014), we assess the respective impact of passive and eruptive emissions on global-scale sulfur species budgets. On one hand, we show that although the relative part of volcanic emissions is small compared to other sulfur sources, their relative contribution to the tropospheric SO2 burden is larger, particularly when there are eruptive emissions. Volcanic SO2 emitted by major eruptions is even dominant in the mid troposphere compared to other sources. On the other hand, the formation of sulfate aerosols by SO2 oxidation is less efficient in mid troposphere, where oxidants are scarcer. On a regional scale, the impact of a major volcanic eruption is even more important and can locally increase the concentrations of sulfur species at the surface, which can lead to a deterioration of air quality. Finally, a study of the Etna volcanic eruption of Christmas 2018, at the regional scale on the Mediterranean region, allows usto evaluate the uncertainties in the definition of the volcanic source in the model and the uncertainties in the retrieval of the volcanic SO2 by satellites.Sachant que les émissions anthropiques sont décroissantes depuis le début du XXIe siècle, la part relative des émissions volcaniques de SO2 par rapport aux émissions totales de soufre augmente. Or, cette source d'émission de SO2 est caractérisée par l'importance de sa variabilité temporelle, principalement pour les éruptions. De plus, il y a différentes sources d'incertitudes dans l'estimation de ces flux d'émissions. L'objectif de cette thèse est d'étudier l'impact des émissions volcaniques sur le bilan troposphérique des espèces soufrées, à l'échelle globale et régionale. Pour ce faire, le modèle de chimie-transport MOCAGE (Modèle de Chimie Atmosphérique à Grande Échelle) a été amélioré en prenant en compte les estimations des émissions volcaniques de SO2 (passives et éruptives) les plus récentes et en développant une nouvelle paramétrisation d'injection en altitude des émissions volcaniques. À partir de deux études complémentaires sur deux années distinctes, l'une représentative d'une année peu éruptive (2013) et l'autre représentative d'une année très éruptive (2014), nous évaluons l'impact respectif des émissions passives et éruptives sur les bilans en espèces soufrées à l'échelle globale. Nous avons montré que bien que la part relative des émissions volcaniques soit faible par rapport aux autres sources de soufre, leur contribution relative à la charge troposphérique en SO2 est plus forte, d'autant plus si ce sont des émissions éruptives. Le SO2 volcanique émis par des éruptions majeures est même dominant dans la moyenne troposphère par rapport aux autres sources. En revanche, la formation d'aérosols sulfatés par l'oxydation du SO2 est moins efficace dans la moyenne troposphère, où les oxydants sont plus rares. À l'échelle régionale, l'impact d'une éruption volcanique majeure est encore plus important et peut ponctuellement augmenter les concentrations en espèces soufrées de surface, ce qui peut détériorer la qualité de l'air. Enfin, une étude à l'échelle régionale sur la Méditerranée, de l'éruption volcanique de l'Etna de Noël 2018, permet d'évaluer les incertitudes dans la définition de la source dans le modèle et les incertitudes de restitution du SO2 volcanique par les satellites