Spectroscopie de processus optiques non linéaires de suspensions de nano-objets non centrosymétriques.

This work focuses on the spectroscopic analysis of nonlinear optical (NLO) signals generated by nano-objects with a non-centrosymmetric crystal structure. An experimental optical scattering set-up, based on a tunable femtosecond laser source (700-1300 nm), has been optimized to probe NLO resonances from these nano-object suspensions.We first present work on two-dimensional transition metal dichalcogenide nanosheets. We retrieved the dispersion of the absolute second-order susceptibility of both WS2 and MoS2 on a wide spectral excitation range and these experimental data have been compared to the literature values.We then present our studies on the doping of non-centrosymmetric nanoparticles (lanthanum iodate or lithium niobate host matrices) with rare earth ions (erbium and ytterbium). Using a near infrared excitation (800 or 980 nm), these nanoparticles simultaneously emit upconversion photoluminescence and second harmonic generation.Finally, we present in the last chapter a preliminary study on NLO processes scattered by nanoparticle suspensions, such as sum frequency generation and four-wave mixing. Using the two synchronized outputs of the laser source, we have determined the optimal experimental conditions to observe these signals.Ces travaux portent sur l'étude spectroscopique de signaux optiques non linéaires (ONL) générés par des suspensions de nano-objets de structure cristalline non centrosymétrique. Un banc expérimental de diffusion, comprenant une source laser femtoseconde accordable (700-1300 nm), a été optimisé permettant notamment de sonder les résonances de certains processus ONL au sein de ces nano-objets.Nous présentons dans un premier temps les travaux portant sur des nanofeuillets de dichalcogénures de métaux de transition bidimensionnels. Nous avons mesuré la susceptibilité non linéaire d'ordre 2 de ces feuillets (WS2 ou MoS2) sur une large plage de longueur d'onde, et comparé ces résultats avec la littérature.Nous présentons ensuite nos études portant sur le dopage de nanoparticules non centrosymétriques (matrices d'iodate de lanthane ou de niobate de lithium) par des ions terres rares (erbium et ytterbium). Pour une excitation dans le proche infrarouge (800 ou 980 nm), ces nanoparticules émettent simultanément un signal de photoluminescence excitée par up-conversion ainsi qu'un signal de génération de second harmonique.Enfin, nous présentons dans le dernier chapitre une étude préliminaire sur des processus tels que la somme de fréquence et le mélange à 4 ondes, diffusés par des suspensions de nanoparticules. En synchronisant les deux sorties fixe et accordable de la source laser, nous avons déterminé les conditions expérimentales optimales permettant l'observation de ces signaux