Méthodologie et outils pour l’optimisation de la procédure de rodage de pile à combustible PEM

La pile à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC) est une alternative zéro émission au moteur à combustion interne. Suite à son assemblage final, une PEMFC doit être « rodée » ou « activée ». Ce processus est essentiel pour élever et stabiliser les performances de la pile autour d’une valeur seuil reproductible. L'activation d'une PEMFC est coûteuse (besoins en équipements et en hydrogène) et chronophage, la rendant ainsi incompatible avec une production de masse. L'objectif de cette thèse est d'apporter des solutions permettant de réduire la durée et le coût de rodage de la pile à combustible.La phase d’activation de PEMFC est un sujet de recherche relativement nouveau. Ainsi, un état de l'art approfondi fut d'abord réalisé afin de mieux comprendre les principes physiques du rodage, et les méthodes associées. Activer une cellule consiste principalement à hydrater le polymère, à désorber les impuretés de la surface du catalyseur et à ouvrir des pores dans la couche catalytique.A partir de ces connaissances, deux outils numériques furent développés. Le premier est un modèle analytique qui simule la procédure d'activation de la membrane, afin de remplacer des essais expérimentaux coûteux. Le second est un outil de diagnostic du rodage, visant à mesurer « l'état d'activation » de la pile à combustible.Grâce à ces outils numériques et de l'état de l'art, des procédures de rodage optimisées furent proposées et testées sur différents stacks à grande surface. Chacun de ces protocoles a été optimisé selon un ou plusieurs critères, qui sont : cinétique de rodage, coût de réactifs, et durabilité de la pile à combustible. Le protocole phare de cette thèse, une combinaison de sous-alimentations cathodiques et de fonctionnement en flux inverse, est considéré comme le meilleur compromis entre tous ces critères. Par rapport aux protocoles conventionnels, il permet de fortement réduire le temps de rodage et le coût des réactifs, tout en conservant la durabilité de pile et en améliorant sa morphologie.The proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) is an emission-free alternative to the internal combustion engine. Following its final assembly, a PEMFC must be “broken-in” or “activated’. This process is essential to elevate and stabilize the stack performance to a reproducible threshold value. Activating a fuel cell stack is costly (machinery and fuel related) and time-consuming. It is therefore currently not adapted for mass-production. The objective of this thesis is to provide solutions to reduce the duration and cost of the fuel cell break-in process.The PEMFC activation phase is a relatively novel research topic. Therefore, an in-depth state-of-the-art has firstly been carried out to gather a deeper understanding of the break-in physical principles, and the associated activation methods. Activating a cell mainly consists of hydrating the polymer, desorbing impurities from the catalyst surface, and opening pores within the catalyst layer.From this knowledge, two numerical tools have been developed. One is an analytical model which simulates the ionomer activation procedure, to replace costly experimental applications. The other is a break-in diagnosis tool, to monitor the “state-of-activation” of the fuel cell.Armed with these numerical tools and the state-of-the-art research, optimized break-in procedures have been proposed and tested on various large surface stacks. Each of these protocols is designed to be optimized along one or more of the following criteria: break-in kinetics, reactant cost, and fuel cell durability. The flagship protocol of this thesis, – a combination of cathode starvations and reverse flow operation – is considered as the best compromise between all criteria. Compared to conventional protocols, it strongly reduces the break-in time and reactant cost whilst conserving stack durability and improving its morphology